Bimetallic Ni-Fe catalysts derived from layered double hydroxides for CO methanation from syngas

Abstract

Carbon deposition and sintering of active components such as nano particles are great challenges for Ni-based catalysts for CO methanation to generate synthetic natural gas from syngas. Facing the challenges, bimetallic catalysts with different Fe content derived from layered double hydroxide containing Ni, Fe, Mg, Al elements were prepared by co-precipitation method. Nanoparticles of Ni-Fe alloy were supported on mixed oxides of aluminium and magnesium after calcination and reduction. The catalysts were characterized by Brunner-Emmett-Teller (BET), X-ray diffraction, hydrogen temperature programmed reduction, inductively coupled plasma, X-ray photoelectron spectroscopy, transmission electron microscopy and thermogravimetric techniques, and their catalytic activity for CO methanation was investigated. The results show that the Ni-Fe alloy catalysts exhibit better catalytic performance than monometallic catalysts except for the Ni4Fe-red catalyst. The Ni2Fe-red catalyst shows the highest CO conversion (100% at 260–350 °C), as well as the highest CH₄ selectivity (over 95% at 280–350 °C), owing to the formation of Ni-Fe alloy. In stability test, the Ni2Fe-red catalyst exhibits great improvement in both anti-sintering and resistance to carbon formation compared with the Ni0Fe-red catalyst. The strong interaction between Ni and Fe element in alloy and surface distribution of Fe element not only inhibits the sintering of nanoparticles but restrains the formation of Ni clusters.

Key words： methanation; layered double hydroxide; bimetal Ni-Fe alloy; sintering; carbon deposition

Acknowledgments

This research is financially supported by the National Natural Science Foundation of China (NSFC) (Grant Nos. 21576192 and 21376170).

References

1 Bian L, Wang W, Xia R, Li Z. Ni-based catalyst derived from Ni/Al hydrotalcitelike compounds by the urea hydrolysis method for CO methanation. RSC Advances, 2016, 6: 677–686

2 Ma S, Tan Y, Han Y. Methanation of syngas over coral reef-like Ni/Al₂O₃ catalysts. Journal of Natural Gas Chemistry, 2011, 20(4): 435–440

3 Zhang J, Xin Z, Meng X, Lv Y, Tao M. Effect of MoO₃  on the heat resistant performances of nickel based MCM-41 methanation catalysts. Fuel, 2014, 116: 25–33

4 Kopyscinski J, Schiidhauer T J, Biollaz S M A. Production of synthetic natural gas (SNG) from coal and dry biomass—A technology review from 1950 to 2009. Fuel, 2010, 89(8): 1763–1783

5 Zhang G Q, Sun T J, Peng J X, Wang S, Wang S D. A comparison of Ni/SiC and Ni/Al₂O₃ catalyzed total methanation for production of synthetic natural gas. Applied Catalysis A, General, 2013, 462: 75–81

6 Mohaideen K K, Kim W, Koo K Y, Yoon W L. Highly dispersed Ni particles on Ru/NiAl catalyst derived from layered double hydroxide for selective CO methanation. Catalysis Communications, 2015, 60: 8–13

7 Li J, Zhou L, Li P C, Zhu Q S, Gao J J, Gu F N, Su F B. Enhanced fluidized bed methanation over a Ni/Al₂O₃ catalyst for production of synthetic natural gas. Chemical Engineering Journal, 2013, 219: 183–189

8 Yan X L, Liu Y, Zhao B R, Wang Z, Wang Y, Liu C J. Methanation over Ni/SiO₂: Effect of the catalyst preparation methodologies. International Journal of Hydrogen Energy, 2013, 38(5): 2283–2291

9 Zhang H, Dong Y Y, Fang W P, Lian Y X. Effects of composite oxide supports on catalytic performance of Ni-based catalysts for CO methanation. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(2): 330–335

10 Zhao A M, Ying W Y, Zhang H T, Ma H F, Fang D Y. Ni-Al₂O₃ catalysts prepared by solution combustion method for syngas methanation. Catalysis Communications, 2012, 17: 34–38

11 Hwang S, Lee J, Hong U G, Seo J G, Jung J C, Koh D J, Lim H, Byun C, Song I K. Methane production from carbon monoxide and hydrogen over nickel-alumina xerogel catalyst: Effect of nickel content. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2011, 17(1): 154–157

12 Daniela C D, Silva D, Letichevsky S, Borges L E P, Appel L G. The Ni/ZrO₂ catalyst and the methanation of CO and CO₂. International Journal of Hydrogen Energy, 2012, 37(11): 8923–8928

13 Hu D C, Gao J J, Ping Y, Jia L H, Gunawan P, Zhong Z Y, Xu G W, Gu F N, Su F B. Enhanced investigation of CO methanation over Ni/Al₂O₃ catalysts for synthetic natural gas production. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(13): 4875–4886

14 Rostrup-Nielsen J R, Pedersen K. Sehested. High temperature methanation: Sintering and structure sensitiviy. Applied Catalysis A. Gerneral, 2007, 330: 134–138

15 Mirodatos C, Praliaud H, Primetm M. Deactivation of nickel-based catalysts during CO methanation and disproportionation. Journal of Catalysis, 1987, 107: 275–287

16 Liu J, Shen W L, Cui D M, Yu J, Su Fa B, Xu G W. Syngas methanation for substitute natural gas over Ni-Mg/Al₂O₃ catalyst in fixed and fluidized bed reactors. Catalysis Communications, 2013, 38: 35–39

17 Liu Q, Gao J J, Gu F N, Lu X P, Liu Y J, Li H F, Zhong Z Y, Liu B, Xu G W, Su F B. One-pot synthesis of ordered mesoporous Ni-V-Al catalysts for CO methanation. Journal of Catalysis, 2015, 326: 127–138

18 Li Z H, Bian L, Zhu Q J, Wang W H. Ni-Based catalyst derived from Ni/Mg/Al hydrotalcite-like compounds and its activity in the methanation of carbon monoxide. Kinetics and Catalysis, 2014, 55(2): 226–233

19 Meng F H, Zhong P Z, Li Z, Cui X X, Zheng H Y. Surface structure and catalytic performance of Ni-Fe catalyst for low-temperature CO hydrogenation. Journal of Chemistry, 2014, 5: 1–7

20 Kang S H, Ryu J H, Kim J H, Seo S J, Yoo Y D, Prasad P S S, Lim H J, Byun C D. CO-methanation of CO and CO₂ on the Ni_x-Fe_1−x/Al₂O₃ catalysts: Effect of Fe contents. Korean Journal of Chemical Engineering, 2011, 28(12): 2282–2286

21 Liu J G, Cao A, Si J, Zhang L H, Hao Q L, Liu Y. Nanoparticles of Ni-Co alloy derived from layered double hydroxides and their catalytic performance for CO methanation. Nano, 2016, 1: 1–4

22 Yu Y, Jin G Q, Wang Y Y, Guo X Y. Synthesis of natural gas from CO methanation over SiC supported Ni-Co bimetallic catalysts. Catalysis Communications, 2013, 31: 5–10

23 Tian D, Liu Z, Li D, Shi H, Pan W, Cheng Y. Bimetallic Ni-Fe total-methanation catalyst for the production of substitute natural gas under high pressure. Fuel, 2013, 104: 224–229

24 Kustov A L, Frey A M, Larsen K E, Johannessen T, Nrskov J K, Christensen C H. CO methanation over supported bimetallic Ni-Fe catalysts: From computational studies towards catalyst optimization. Applied Catalysis A, General, 2007, 320: 98–104

25 Rhodes C, Hutchings G J, Ward A M. Water-gas shift reaction: Finding the mechanistic boundary. Catalysis Today, 1995, 23(1): 43–58

26 Cavani F, Trifiro F, Vaccari A. Hydrotalcite-type anionic clays: Preparation, properties and applications. Catalysis Today, 1991, 11(2): 173–301

27 Lebedeva O, Tichit D, Coq B. Influence of the compensating anions of Ni/Al and Ni/Mg/Al layered double hydroxides on their activation under oxidising and reducing atmospheres. Applied Catalysis A, General, 1999, 183(1): 61–71

28 Feng J T, He Y F, Liu Y N, Du Y Y, Li D Q. Supported catalysts based on layered double hydroxides for catalytic oxidation and hydrogenation: General functionality and promising application prospects. Chemical Society Reviews, 2015, 44(15): 5291–5319

29 Fan G L, Li F, Evans D G, Duan X. Catalytic applications of layered double hydroxides: Recent advances and perspectives. Chemical Society Reviews, 2014, 43(20): 7040–7066

30 Abelló S, Bolshak E, Montané D. Ni-Fe catalysts derived from hydrotalcite-like precursors for hydrogen production by ethanol steam reforming. Applied Catalysis A, General, 2013, 450: 261–274

31 Li D L, Koike M, Wang L, Nakagawa Y, Xu Y, Tomishige K. Regenerability of hydrotalcite-derived nickel-iron alloy nanoparticles for syngas production from biomass tar. ChemSusChem, 2014, 7(2): 510–522

32 Gao W, Li C M, Chen H, Wu M, He S, Wei M, Evans D G, Duan X. Supported nickel-iron nanocomposites as a bifunctional catalyst towards hydrogen generation from N₂H₄·H₂O. Royal Society of Chemistry, 2014, 16: 1560–1568

33 Wang L, Li D L, Koike M, Koso S, Nakagawa Y, Xu Y, Tomishige K. Catalytic performance and characterization of Ni-Fe catalysts for the steam reforming of tar from biomass pyrolysis to synthesis gas. Applied Catalysis A, General, 2011, 392(1-2): 248–255

34 Coleman L J I, Epling W, Hudgins R R, Croiset E. Ni/Mg-Al mixed oxide catalyst for the steam reforming of ethanol. Applied Catalysis A, General, 2009, 363(1-2): 52–63

35 Zhao L, Han T, Wang H, Zhang L H, Liu Y. Ni-Co alloy catalyst from LaNi1-xCoxO₃ perovskite supported on zirconia for steam reforming of ethanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 187: 19–29

36 Tan P J, Gao Z H, Shen C F, Du Y L, Li X D, Huang W. Ni-Mg-Al solid basic layered double oxide catalysts prepared using surfactant-assisted coprecipitation method for CO₂ reforming of CH₄. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(12): 1955–1971

37 Zhu Y J, Zhang S H, Chen B B, Zhang Z S, Shi C. Effect of Mg/Al ratio of NiMgAl mixed oxide catalyst derived from hydrotalcite for carbon dioxide reforming of methane. Catalysis Today, 2016, 264: 163–170

38 Wang W J, Chen Y W. Influence of metal loading on the reducibility and hydrogenation activity of cobalt/alumina catalysts. Applied Catalysis, 1991, 77(2): 223–233

39 Tsang S C, Claridge J B, Green M L H. Recent advances in the conversion of methane to synthesis gas. Catalysis Today, 1995, 23(1): 3–15

40 Nichio N, Casella M, Ferretti O, González M, Nicot C, Moraweck B, Frety R. Partial oxidation of methane to synthesis gas: Behaviour of different Ni supported catalysts. Catalysis Letters, 1996, 42: 65–72

41 Claridge J B, Green M L H, Tsang S C, York A P E, Ashcroft A T, Battle P D. A study of carbon deposition on catalysts during the partial oxidation of methane to synthesis gas. Catalysis Letters, 1993, 22(4): 299–305

42 Audier M, Oberlin A, Oberlin M, Coulon M, Bonnetain L. Morphology and crystalline order in catalytic carbons. Carbon, 1981, 19(3): 217–224