Enhanced reductive degradation of carbon tetrachloride by carbon dioxide radical anion-based sodium percarbonate/ Fe(II)/formic acid system in aqueous solution

Abstract

Complete CT degradation was achieved by SPC/Fe(II)/FA system.

Formic acid established the reductive circumstance by producing CO₂·^–.

CO₂·^– was the dominant active species responsible for CT degradation.

CT degradation was favorable in the pH range from 3.0 to 9.0.

SPC/Fe(II)/FA system may be suitable for CT remediation in contaminated groundwater.

The performance of sodium percarbonate (SPC) activated with ferrous ion (Fe(II)) with the addition of formic acid (FA) to stimulate the degradation of carbon tetrachloride (CT) was investigated. Results showed that CT could be entirely reduced within 15 min in the system at a variety of SPC/Fe(II)/FA/CT molar ratios in experimental level. Scavenging tests indicated that carbon dioxide radical anion (CO2·^–) was the dominant reactive oxygen species responsible for CT degradation. CT degradation rate, to a large extent, increased with increasing dosages of chemical agents and the optimal molar ratio of SPC/Fe(II)/FA/CT was set as 60/60/60/1. The initial concentration of CT can hardly affect the CT removal, while CT degradation was favorable in the pH range of 3.0–9.0, but apparently inhibited at pH 12. Cl^– and HCO₃^– of high concentration showed negative impact on CT removal. Cl^– released from CT was detected and the results confirmed nearly complete mineralization of CT. CT degradation was proposed by reductive C-Cl bond splitting. This study demonstrated that SPC activated with Fe(II) with the addition of FA may be promising technique for CT remediation in contaminated groundwater.

Graphical abstract

Keywords

Carbon tetrachloride / Sodium percarbonate / Formic acid / Reductive radicals / Groundwater

References

[1] Mercier M, Lans M, de Gerlache J. Mutagenicity, carcinogenicity, and teratogenicity of halogenated hydrocarbon solvents. In: Kirsch-Volders M, eds. Mutagenicity, Carcinogenicity, and Teratogenicity of Industrial Pollutants. Boston: Springer, 1984, 281–324

[2] Semprini L. In situ bioremediation of chlorinated solvents. Environmental Health Perspectives, 1995, 103(Suppl 5): 101–105

[3] Lin Y T, Liang C. Carbon tetrachloride degradation by alkaline ascorbic acid solution. Environmental Science & Technology, 2013, 47(7): 3299–3307

[4] Fischer J R, Sweeny K H. US Patent, 3 640 821, 1972–02–08

[5] Wolfe N L, Macalady D L. New perspectives in aquatic redox chemistry: abiotic transformations of pollutants in groundwater and sediments. Journal of Contaminant Hydrology, 1992, 9(1–2): 17–34 doi:10.1016/0169-7722(92)90048-J

[6] Alvarado J S, Rose C, Lafreniere L. Degradation of carbon tetrachloride in the presence of zero-valent iron. Journal of Environmental Monitoring, 2010, 12(8): 1524–1530

[7] Kostka J E, Nealson K H. Dissolution and reduction of magnetite by bacteria. Environmental Science & Technology, 1995, 29(10): 2535–2540

[8] Buxton G V, Greenstock C L, Helman W P, Ross A B. Critical view of rate constants for reactions of hydrated electrons, hydrogen atoms and hydroxyl radicals (·OH/·O^-) in aqueous solution. Journal of Physical and Chemical Reference Data, 1988, 17(2): 513–886

[9] Gara P, Bucharsky E, Worner M A, Martire D, Gonzalez M C. Trichloroacetic acid dehalogenation by reductive radicals. Inorganica Chimica Acta, 2007, 360(3): 1209–1216

[10] Gonzalez M C, Le Roux G C, Rosso J A, Braun A M. Mineralization of CCl₄ by the UVC-photolysis of hydrogen peroxide in the presence of methanol. Chemosphere, 2007, 69(8): 1238–1244

[11] Xu M, Gu X, Lu S, Miao Z, Zang X, Wu X, Qiu Z, Sui Q. Degradation of carbon tetrachloride in thermally activated persulfate system in the presence of formic acid. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2016, 10(3): 438–446

[12] Walling C. Fenton’s reagent revisited. Accounts of Chemical Research, 1975, 8(4): 125–131

[13] Bendicho C, Calle I, Pena F, Costas M, Cabaleiro N, Lavilla I. Ultrasound-assisted pretreatment of solid samples in the context of green analytical chemistry. Trends in Analytical Chemistry, 2012, 43(8): 50–60

[14] Miao Z, Gu X, Lu S, Zang X, Wu X, Xu M, Ndong L B, Qiu Z, Sui Q, Fu G Y. Perchloroethylene (PCE) oxidation by percarbonate in Fe²⁺-catalyzed aqueous solution: PCE performance and its removal mechanism. Chemosphere, 2015, 119: 1120–1125

[15] Fu X, Gu X, Lu S, Miao Z, Xu M, Zhang X, Qiu Z, Sui Q. Benzene depletion by Fe²⁺-catalyzed sodium percarbonate in aqueous solution. Chemical Engineering Journal, 2015, 267: 25–33

[16] Tamura H, Goto K, Yotsuyanagi T, Nagayama M. Spectrophotometric determination of iron(II) with 1,10-phenanthroline in the presence of large amounts of iron(III). Talanta, 1974, 21(4): 314–318

[17] Cohen I R, Purcell T C, Altshuller A P. Analysis of the oxidant in photooxidation reactions. Environmental Science & Technology, 1967, 1(3): 247–252

[18] Legrini O, Oliveros E, Braun A M. Photochemical processes for water treatment. Chemical Reviews, 1993, 93(2): 671–698

[19] Rosso J A, Bertolotti S G, Braun A M, Mártire D O, Gonzalez M C. Reactions of carbon dioxide radical anion with substituted benzenes. Journal of Physical Organic Chemistry, 2001, 14(5): 300–309

[20] Hayon E, Simic M. Acid-base properties of organic peroxy radicals, ·OORH, in aqueous solution. Journal of the American Chemical Society, 1973, 95(20): 6681–6684

[21] Teel A L, Watts R J. Degradation of carbon tetrachloride by modified Fenton’s reagent. Journal of Hazardous Materials, 2002, 94(2): 179–189

[22] Tachikawa T, Tojo S, Fujitsuka M, Majima T. Direct observation of the one-electron reduction of methyl viologen mediated by the CO₂ radical anion during TiO₂ photocatalytic reactions. Langmuir, 2004, 20(22): 9441–9444

[23] Yap C L, Gan S, Ng H K. Fenton based remediation of polycyclic aromatic hydrocarbons-contaminated soils. Chemosphere, 2011, 83(11): 1414–1430

[24] Stuglik Z, Pawełzagórski Z. Pulse radiolysis of neutral iron(II) solutions: oxidation of ferrous ions by OH radicals. Radiation Physics and Chemistry, 1981, 17(4): 229–233

[25] Aristova N A, Leitner N K V, Piskarev I M. Degradation of formic acid in different oxidative processes. High Energy Chemistry, 2002, 36(3): 197–202

[26] Morkovnik A F, Okhlobystin O Y. Inorganic radical-ions and their organic reactions. Russian Chemical Reviews, 1979, 48(11): 1055–1075

[27] Connor H D, Thurman R G, Galizi M D, Mason R P. The formation of a novel free radical metabolite from CCl₄ in the perfused rat liver and in vivo. Journal of Biological Chemistry, 1986, 261(10): 4542–4548

[28] Yu X Y, Barker J R. Hydrogen peroxide photolysis in acidic aqueous solutions containing chloride ions. I. Chemical mechanism. Journal of Physical Chemistry A, 2003, 107(9): 1313–1324

[29] Hasegawa K, Neta P. Rate constants and mechanisms of reaction of chloride (·Cl₂^–) radicals. Journal of Physical Chemistry, 1978, 82(8): 54–857

[30] Wu C, Linden K G. Phototransformation of selected organophosphorus pesticides: roles of hydroxyl and carbonate radicals. Water Research, 2010, 44(12): 3585–3594

[31] Zhang X, Gu X, Lu S, Miao Z, Xu M, Fu X, Qiu Z, Sui Q. Degradation of trichloroethylene in aqueous solution by calcium peroxide activated with ferrous ion. Journal of Hazardous Materials, 2015, 284: 253–260

[32] Jeffers P M, Ward L M, Woytowitch L M, Wolfe N L. Homogeneous hydrolysis rate constants for selected chlorinated methanes, ethanes, ethenes, and propanes. Environmental Science & Technology, 1989, 23(8): 965–969

[33] Kriegman-King M R, Reinhard M. Transformation of carbon tetrachloride by pyrite in aqueous solution. Environmental Science & Technology, 1994, 28(4): 692–700

[34] Amonette J E, Workman D J, Kennedy D W, Fruchter J S, Gorby Y A. Dechlorination of carbon tetrachloride by Fe(II) associated with goethite. Environmental Science & Technology, 2000, 34(21): 4606–4613

[35] DanielsenK M, HayesK F. pH dependence of carbon tetrachloride reductive dechlorination by magnetite.Environmental Science & Technology, 2004, 38(18): 4745–4752 

RIGHTS & PERMISSIONS

Higher Education Press and Springer–Verlag Berlin Heidelberg