Effects of Pd doping on N₂O formation over Pt/BaO/Al₂O₃ during NO_x storage and reduction process

Abstract

• The NO_x reduction ability of Pt/BaO/Al₂O₃ can be improved by Pd doping.

• Pd-Ba interaction inhibits the NO dissociation over Pd sites.

• (Pt/BaO/Al₂O₃+Pd/Al₂O₃) exhibits superior NSR performance.

• (Pt-Pd/BaO/Al₂O₃+Al₂O₃) is proved to be an unwished Pd-modified catalyst.

• The N₂O formation mechanism over Pd-modified catalyst is provided.

N₂O is a powerful greenhouse gas and plays an important role in destructing the ozone layer. This present work investigated the effects of Pd doping on N₂O formation over Pt/BaO/Al₂O₃ catalyst. Three types of catalysts, Pt/BaO/Al₂O₃, Pt/Pd mechanical mixing catalyst (Pt/BaO/Al₂O₃+Pd/Al₂O₃) and Pt-Pd co-impregnation catalyst (Pt-Pd/BaO/Al₂O₃) were prepared by incipient wetness impregnation method. These catalysts were first evaluated in NSR activity tests using H₂/CO as reductants and then carefully characterized by BET, CO chemisorption, CO-DRIFTs and H₂-TPR techniques. In addition, temperature programmed reactions of NO with H₂/CO were conducted to obtain further information about N₂O formation mechanism. Compared with Pt/BaO/Al₂O₃, (Pt/BaO/Al₂O₃+Pd/Al₂O₃) produced less N₂O and more NH₃ during NO_x storage and reduction process, while an opposite trend was found over (Pt-Pd/BaO/Al₂O₃+Al₂O₃). Temperature programmed reactions of NO with H₂/CO results showed that Pd/Al₂O₃ component in (Pt/BaO/Al₂O₃+Pd/Al₂O₃) played an important role in NO reduction to NH₃, and the formed NH₃ could reduce NO_x to N₂ leading to a decrease in N₂O formation. Most of N₂O formed over (Pt-Pd/BaO/Al₂O₃+Al₂O₃) was originated from Pd/BaO/Al₂O₃ component. H₂-TPR results indicated Pd-Ba interaction resulted in more difficult-to-reduce PdO_x species over Pd/BaO/Al₂O₃, which inhibits the NO dissociation and thus drives the selectivity to N₂O in NO reduction.

Graphical abstract

Keywords

NO _x storage reduction / Pt/BaO/Al ₂O ₃ / Pd doping / N ₂O formation / Optimization

References

[1] Zou Q, Lu K, Wu Y, Yang Y, Du Z, Hu M. Ambient photolysis frequency of NO₂ determined using chemical actinometer and spectroradiometer at an urban site in Beijing. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2016, 10(6): 13–21

[2] George C, Beeldens A, Barmpas F, Doussin J F, Manganelli G, Herrmann H, Kleffmann J, Mellouki A. Impact of photocatalytic remediation of pollutants on urban air quality. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2016, 10(5): 02

[3] Takahashi N, Shinjoh H, Iijima T, Suzuki T, Yamazaki K, Yokota K, Suzuki H, Miyoshi N, Matsumoto S I, Tanizawa T, Tanaka T, Tateishi S, Kasahara K. The new concept 3-way catalyst for automotive lean-burn engine: NO_x storage and reduction catalyst. Catalysis Today, 1996, 27(1–2): 63–69

[4] Wang X, Yu Y, He H. Effect of Co addition to Pt/Ba/Al₂O₃ system for NO_x storage and reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2010, 100(1–2): 19–30

[5] Epling W S, Campbell L E, Yezerets A, Currier N W, Parks J E II. Overview of the fundamental reactions and degradation mechanisms of NO_x storage/reduction catalysts. Catalysis Reviews, 2004, 46(2): 163–245

[6] Liu Z, Ihl Woo S. Recent advances in catalytic DeNO_x science and technology. Catalysis Reviews, 2006, 48(1): 43–89

[7] Zhang Y, Yu Y, He H. Oxygen vacancies on nanosized ceria govern the NO_x storage capacity of NSR catalysts. Catalysis Science & Technology, 2016, 6(11): 3950–3962

[8] Partridge W P, Choi J S. NH₃ formation and utilization in regeneration of Pt/Ba/Al₂O₃ NO_x storage-reduction catalyst with H₂. Applied Catalysis B: Environmental, 2009, 91(1–2): 144–151

[9] National Highway Traffic Safety Administration. Light-duty vehicle greenhouse gas emission standards and corporate average fuel economy standards: final rule. Federal Register, 2010, 40: 25323–25728

[10] Mráček D, Kočí P, Marek M, Choi J S, Pihl J A, Partridge W P. Dynamics of N₂ and N₂O peaks during and after the regeneration of lean NO_x trap. Applied Catalysis B: Environmental, 2015, 166: 509–517 doi:10.1016/j.apcatb.2014.12.002

[11] Bártová Š, Kočí P, Mráček D, Marek M, Pihl J A, Choi J S, Toops T J, Partridge W P. New insights on N₂O formation pathways during lean/rich cycling of a commercial lean NO_x trap catalyst. Catalysis Today, 2014, 231: 145–154

[12] Kubiak L, Righini L, Castoldi L, Matarrese R, Forzatti P, Lietti L, Daturi M. Mechanistic aspects of N₂O formation over Pt-based lean NO_x trap catalysts. Topics in Catalysis, 2016, 59(10–12): 976–981

[13] Lietti L, Righini L, Castoldi L, Artioli N, Forzatti P. Labeled ¹⁵NO study on N₂ and N₂O formation over Pt-Ba/Al₂O₃ NSR catalysts. Topics in Catalysis, 2013, 56(1–8): 7–13

[14] Elizundia U, Duraiswami D, Pereda-Ayo B, López-Fonseca R, González-Velasco J R. Controlling the selectivity to N₂O over Pt/Ba/Al₂O₃ NO_x storage/reduction catalysts. Catalysis Today, 2011, 176(1): 324–327

[15] Masdrag L, Courtois X, Can F, Duprez D. Effect of reducing agent (C₃H₆, CO, H₂) on the NO_x conversion and selectivity during representative lean/rich cycles over monometallic platinum-based NSR catalysts. Influence of the support formulation. Applied Catalysis B: Environmental, 2014, 146: 12–23

[16] Nova I, Castoldi L, Lietti L, Tronconi E, Forzatti P. How to control the selectivity in the reduction of NO_x with H₂ over Pt-Ba/Al₂O₃ Lean NO_x Trap catalysts. Topics in Catalysis, 2007, 42(1): 21–25

[17] Lindholm A, Sjövall H, Olsson L. Reduction of NO_x over a combined NSR and SCR system. Applied Catalysis B: Environmental, 2010, 98(3–4): 112–121

[18] Bobadilla L F, Marie O, Bazin P, Daturi M. Effect of Pd addition on the efficiency of a NO_x-trap catalyst: a FTIR operando study. Catalysis Today, 2013, 205: 24–33

[19] Sekiba T, Kimura S, Yamamoto H, Okada A. Development of automotive palladium three-way catalysts. Catalysis Today, 1994, 22(1): 113–126

[20] Zhang Q, Lv L, Zhu J, Wang X, Wang J, Shen M. The effect of CO on NO reduction over Pt/Pd-based NSR catalysts at low temperature. Catalysis Science & Technology, 2013, 3(4): 1069–1077

[21] Zhu J, Wang J, Wang J, Lv L, Wang X, Shen M. New insights into the N₂O formation mechanism over Pt-BaO/Al₂O₃ model catalysts using H₂ as a reductant. Environmental Science & Technology, 2015, 49(1): 504–512

[22] Wang J, Wang X, Zhu J, Wang J, Shen M. Elucidating N₂O formation during the cyclic NO_x storage and reduction process using CO as a reductant. Environmental Science & Technology, 2015, 49(13): 7965–7973

[23] Canton P, Fagherazzi G, Battagliarin M, Menegazzo F, Pinna F, Pernicone N. Pd/CO average chemisorption stoichiometry in highly dispersed supported Pd/g-Al₂O₃ catalysts. Langmuir, 2002, 18(17): 6530–6535

[24] Auvray X, Pingel T, Olsson E, Olsson L. The effect gas composition during thermal aging on the dispersion and NO oxidation activity over Pt/Al₂O₃ catalysts. Applied Catalysis B: Environmental, 2013, 129: 517–527

[25] Carlsson P A, Österlund L, Thormählen P, Palmqvist A, Fridell E, Jansson J, Skoglundh M. A transient in situ FTIR and XANES study of CO oxidation over Pt/Al₂O₃ catalysts. Journal of Catalysis, 2004, 226(2): 422–434

[26] Amberntsson A, Fridell E, Skoglundh M. Influence of platinum and rhodium composition on the NO_x storage and sulphur tolerance of a barium based NO_x storage catalyst. Applied Catalysis B: Environmental, 2003, 46(3): 429–439

[27] Cant N W, Liu I O, Patterson M J. The effect of proximity between Pt and BaO on uptake, release, and reduction of NO_x on storage catalysts. Journal of Catalysis, 2006, 243(2): 309–317

[28] Kubiak L, Matarrese R, Castoldi L, Lietti L, Daturi M, Forzatti P. Study of N₂O formation over Rh- and Pt-based LNT catalysts. Catalysts, 2016, 6(3): 36–51

[29] Zorn K, Giorgio S, Halwax E, Henry C R, Grönbeck H, Rupprechter G. CO oxidation on technological Pd-Al₂O₃ catalysts: oxidation state and activity. Journal of Physical Chemistry C, 2011, 115(4): 1103–1111

[30] Olsson L, Zhdanov V P, Kasemo B. Role of steps in the NO-CO reaction on the (1 1 1) surface of noble metals. Surface Science, 2003, 529(3): 338–348 

[31] Hwang C P, Yeh C T. Platinum-oxide species formed by oxidation of platinum crystallites supported on alumina. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 1996, 112(2): 295–302 

[32] Luo J Y, Meng M, Zha Y Q, Xie Y N, Hu T D, Zhang J, Liu T. A comparative study of Pt/Ba/Al₂O₃ and Pt/Fe-Ba/Al₂O₃ NSR catalysts: new insights into the interaction of Pt-Ba and the function of Fe. Applied Catalysis B: Environmental, 2008, 78(1–2): 38–52

[33] Zhou R, Zhao B, Yue B. Effects of CeO₂-ZrO₂ present in Pd/Al₂O₃ catalysts on the redox behavior of PdO_x and their combustion activity. Applied Surface Science, 2008, 254(15): 4701–4707

[34] Pisanu A M, Gigola C E. NO decomposition and NO reduction by CO over Pd/a-Al₂O₃. Applied Catalysis B: Environmental, 1999, 20(3): 179–189

[35] Szailer T, Kwak J, Kim D, Hanson J, Peden C, Szanyi J. Reduction of stored NO_x on Pt/Al₂O₃ and Pt/BaO/Al₂O₃ catalysts with H₂ and CO. Journal of Catalysis, 2006, 239(1): 51–64

RIGHTS & PERMISSIONS

Higher Education Press and Springer-Verlag Berlin Heidelberg