Effect of Fe loading quantity on reduction reactivity of nano zero-valent iron supported on chelating resin

Abstract

In this study, nanoscale zero-valent iron (NZVI) were immobilized within a chelating resin (DOW 3N). To investigate the effect of Fe loading on NZVI reactivity, three NZVI-resin composites with different Fe loading were obtained by preparing Fe(III) solution in 0, 30 and 70% (v/v) ethanol aqueous, respectively; the bromate was used as a model contaminant. TEM reveals that increasing the Fe loading resulted in much larger size and poor dispersion of nanoscale iron particles. The results indicated that the removal efficiency of bromate and the rate constant (K_obs) were decreased with increasing the Fe loading. For the NZVI-resin composite with lower Fe loading, the removal efficiency of bromate declined more significantly with the increase of DO concentrations. Under acidic conditions, decreasing the pH value had the most significant influence on NZVI-R3 with highest Fe loading for bromate removal; however, under alkaline conditions, the most significant influence of pH was on NZVI-R1 with lowest Fe loading. The effects of co-existing anions \mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}, \mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-} and \mathrm{H}\mathrm{C}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-} were also investigated. All of the co-existing anions showed the inhibition to bromate reduction.

Keywords

nanoscale zero valent iron / loading quantity / reduction / chelating resin / bromated

References

[1] Liu Y, Lowry G V. Effect of particle age (Fe⁰ content) and solution pH on NZVI reactivity: H₂ evolution and TCE dechlorination. Environmental Science & Technology, 2006, 40(19): 6085–6090

[2] Liu Y, Majetich S A, Tilton R D, Sholl D S, Lowry G V. TCE dechlorination rates, pathways, and efficiency of nanoscale iron particles with different properties. Environmental Science & Technology, 2005, 39(5): 1338–1345

[3] Shu H Y, Chang M C, Chen C C, Chen P E. Using resin supported nano zero-valent iron particles for decoloration of Acid Blue 113 azo dye solution. Journal of Hazardous Materials, 2010, 184(1−3): 499–505

[4] Lowry G V, Johnson K M. Congener-specific dechlorination of dissolved PCBs by microscale and nanoscale zerovalent iron in a water/methanol solution. Environmental Science & Technology, 2004, 38(19): 5208–5216

[5] Zhu S N, Liu G H, Ye Z, Zhao Q, Xu Y. Reduction of dinitrotoluene sulfonates in TNT red water using nanoscale zerovalent iron particles. Environmental Science and Pollution Research International, 2012, 19(6): 2372–2380

[6] Zhang X, Lin S, Lu X Q, Chen Z L. Removal of Pb(II) from water using synthesized kaolin supported nanoscale zero-valent iron. Chemical Engineering Journal, 2010, 163(3): 243–248

[7] Li X Q, Zhang W X. Iron nanoparticles: the core-shell structure and unique properties for Ni(II) sequestration. Langmuir, 2006, 22(10): 4638–4642

[8] Uezuem C, Shahwan T, Eroglu A E, Hallam K R, Scott T B, Lieberwirth I. Synthesis and characterization of kaolinite-supported zero-valent iron nanoparticles and their application for the removal of aqueous Cu²⁺ and Co²⁺ ions. Applied Clay Science, 2009, 43(2): 172–181

[9] Shi L N, Zhou Y, Chen Z, Megharaj M, Naidu R. Simultaneous adsorption and degradation of Zn²⁺ and Cu<?Pub Caret?>²⁺ from wastewaters using nanoscale zero-valent iron impregnated with clays. Environmental Science and Pollution Research International, 2013, 20(6): 3639–3648

[10] Cao J S, Elliott D, Zhang W X. Perchlorate reduction by nanoscale iron particles. Journal of Nanoparticle Research, 2005, 7(4−5): 499–506

[11] Xiong Z, Zhao D, Pan G. Rapid and complete destruction of perchlorate in water and ion-exchange brine using stabilized zero-valent iron nanoparticles. Water Research, 2007, 41(15): 3497–3505

[12] Hwang Y H, Kim D G, Shin H S. Mechanism study of nitrate reduction by nano zero-valent iron. Journal of Hazardous Materials, 2011, 185(2−3): 1513–1521

[13] Sohn K, Kang S W, Ahn S, Woo M, Yang S K. Fe⁰ nanoparticles for nitrate reduction: stability, reactivity, and transformation. Environmental Science & Technology, 2006, 40(17): 5514–5519

[14] Westerhoff P. Reduction of nitrate, bromate, and chlorate by zero valent iron (Fe⁰). Journal of Environmental Engineering, 2003, 129(1): 10–16

[15] Xie L, Shang C. The effects of operational parameters and common anions on the reactivity of zero-valent iron in bromate reduction. Chemosphere, 2007, 66(9): 1652–1659

[16] Wu X, Yang Q, Xu D, Zhong Y, Luo K, Li X, Chen H, Zeng G. Simultaneous adsorption/reduction of bromate by nanoscale zero-valent iron supported on modified activated carbon. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2013, 52(35): 12574–12581

[17] Wang Q, Snyder S, Kim J, Choi H. Aqueous ethanol modified nanoscale zero-valent iron in bromate reduction: synthesis, characterization, and reactivity. Environmental Science & Technology, 2009, 43(9): 3292–3299

[18] Alowitz M J, Scherer M M. Kinetics of nitrate, nitrite, and Cr(VI) reduction by iron metal. Environmental Science & Technology, 2002, 36(3): 299–306

[19] Hwang Y H, Kim D G, Shin H S. Effects of synthesis conditions on the characteristics and reactivity of nano scale zero-valent iron. Applied Catalysis B: Environmental, 2011, 105(1−2): 144–150

[20] He F, Zhao D. Manipulating the size and dispersibility of zero-valent iron nanoparticles by use of carboxymethyl cellulose stabilizers. Environmental Science & Technology, 2007, 41(17): 6216–6221

[21] Zhu H, Jia Y, Wu X, Wang H. Removal of arsenic from water by supported nano zero-valent iron on activated carbon. Journal of Hazardous Materials, 2009, 172(2−3): 1591–1596

[22] Choi H, Al-Abed S R. Effect of reaction environments on the reactivity of PCB (2-chlorobiphenyl) over activated carbon impregnated with palladized iron. Journal of Hazardous Materials, 2010, 179(1−3): 869–874

[23] Zhang Y, Li Y, Li J, Hu L, Zheng X. Enhanced removal of nitrate by a novel composite: nanoscale zero-valent iron supported on pillared clay. Chemical Engineering Journal, 2011, 171(2): 526–531

[24] Wang W, Zhou M H, Mao Q O, Yue J J, Wang X. Novel NaY zeolite-supported nanoscale zero-valent iron as an efficient heterogeneous Fenton catalyst. Catalysis Communications, 2010, 11(11): 937–941

[25] Ponder S M, Darab J G, Bucher J, Caulder D, Craig I, Davis L, Edelstein N, Lukens W, Nitsche H, Rao L F, Shuh D K, Mallouk T E. Surface chemistry and electrochemistry of supported zerovalent iron nanoparticles in the remediation of aqueous metal contaminants. Chemistry of Materials, 2001, 13(2): 479–486

[26] Jiang Z, Lv L, Zhang W, Du Q, Pan B, Yang L, Zhang Q. Nitrate reduction using nanosized zero-valent iron supported by polystyrene resins: role of surface functional groups. Water Research, 2011, 45(6): 2191–2198

[27] Shi J, Yi S, He H, Long C, Li A. Preparation of nanoscale zero-valent iron supported on chelating resin with nitrogen donor atoms for simultaneous reduction of Pb²⁺ and NO3−. Chemical Engineering Journal, 2013, 230: 166–171

[28] Moore M M, Chen T. Mutagenicity of bromate: implications for cancer risk assessment. Toxicology, 2006, 221(2−3): 190–196

[29] Diniz C V, Ciminelli V S T, Doyle F M. The use of the chelating resin Dowex M-4195 in the adsorption of selected heavy metal ions from manganese solutions. Hydrometallurgy, 2005, 78(3−4): 147–155

[30] Diniz C V, Doyle F M, Ciminelli V S T. Effect of pH on the adsorption of selected heavy metal ions from concentrated chloride solutions by the chelating resin Dowex M-4195. Separation Science and Technology, 2002, 37: 3169–3185

[31] Wang W, Jin Z H, Li T L, Zhang H, Gao S. Preparation of spherical iron nanoclusters in ethanol-water solution for nitrate removal. Chemosphere, 2006, 65(8): 1396–1404

[32] Jia H, Gu C, Boyd S A, Teppen B J, Johnston C T, Song C, Li H. Comparison of reactivity of nanoscaled zero-valent iron formed on clay surfaces. Soil Science Society of America Journal, 2011, 75(2): 357–364

[33] Tan B J, Klabunde K J, Sherwood P M A. X-ray photoelectron-spectroscopy studies of solvated metal atom dispersed catalysts.Monometallic iron and bimetallic iron cobal particles on alumina. Chemistry of Materials, 1990, 2(2): 186–191

[34] Liou Y H, Lo S L, Kuan W H, Lin C J, Weng S C. Effect of precursor concentration on the characteristics of nanoscale zero-valent iron and its reactivity of nitrate. Water Research, 2006, 40(13): 2485–2492

[35] Yin W, Wu J, Li P, Wang X, Zhu N, Wu P, Yang B. Experimental study of zero-valent iron induced nitrobenzene reduction in groundwater: the effects of pH, iron dosage, oxygen and common dissolved anions. Chemical Engineering Journal, 2012, 184: 198–204

[36] Huang Y H, Zhang T C. Effects of dissolved oxygen on formation of corrosion products and concomitant oxygen and nitrate reduction in zero-valent iron systems with or without aqueous Fe²⁺. Water Research, 2005, 39(9): 1751–1760

[37] Devlin J F, Allin K O. Major anion effects on the kinetics and reactivity of granular iron in glass-encased magnet batch reactor experiments. Environmental Science & Technology, 2005, 39(6): 1868–1874

[38] Agrawal A, Ferguson W J, Gardner B O, Christ J A, Bandstra J Z, Tratnyek P G. Effects of carbonate species on the kinetics of dechlorination of 1,1,1-trichloroethane by zero-valent iron. Environmental Science & Technology, 2002, 36(20): 4326–4333

[39] Reardon E J. Anaerobic corrosion of granular iron: measurement and interpretation of hydrogen evolution rates. Environmental Science & Technology, 1995, 29(12): 2936–2945

[40] Kober R, Schlicker O, Ebert M, Dahmke A. Degradation of chlorinated ethylenes by Fe⁰: inhibition processes and mineral precipitation. Environmental Geology, 2002, 41: 644–652

[41] Phillips D H, Gu B, Watson D B, Roh Y, Liang L, Lee S Y. Performance evaluation of a zero-valent iron reactive barrier: mineralogical characteristics. Environmental Science & Technology, 2000, 34(19): 4169–4176

Acknowledgements

This research was financially funded by Program for New Century Excellent Talents in University (Grant No. NCET-11-0230), Major Special Project of Water Pollution Control and Management Technology of China (Grant No. 2012ZX07101-003) and Program for Changjiang Scholars Innovative Research Team in University.

is available in the online version of this article at http://dx.doi.org/10.1007/s11783-015-0781-2 and is accessible for authorized users.

RIGHTS & PERMISSIONS

2014 Higher Education Press and Springer-Verlag Berlin Heidelberg