Effective degradation of tetracycline by mesoporous Bi₂WO₆ under visible light irradiation

Abstract

Bi₂WO₆ was synthesized with a hydrothermal method at different pHs and used for the degradation of tetracycline (TC) in water. The mesoporous Bi₂WO₆ prepared at pH 1 (BWO-1) displayed the highest adsorption and degradation capacity to TC due to its large surface area and more efficient capacity to separate photogenerated electrons and holes. 97% of TC at 20 mg·L⁻¹ was removed by BWO-1 at 0.5 g·L⁻¹ after 120 min irradiation under simulated solar light. Only 31% of the total organic carbon (TOC) was removed after 360 min irradiation although the TC removal reached 100%, suggesting that TC was mainly transformed to intermediate products rather than completely mineralized. The intermediates were identified by high-performance liquid chromatography-time of flight-mass spectrometry (HPLC-TOF-MS) and possible photodegradation pathways were proposed.

Keywords

Bi₂WO₆ / hydrothermal synthesis / tetracycline (TC) / photocatalysis

References

[1] Khetan S K, Collins T J, Human pharmaceuticals in the aquatic environment: a challenge to Green Chemistry. Chemical Reviews, 2007, 107(6): 2319–2364

[2] Stuer-Lauridsen F, Birkved M, Hansen L P, Lützhøft H C H, Halling-Sørensen B. Environmental risk assessment of human pharmaceuticals in Denmark after normal therapeutic use. Chemosphere, 2000, 41(9): 1509–1509

[3] Wang D, Li Y, Li G, Wang C, Zhang W, Wang Q. Development and modeling of a flat plate serpentine reactor for photocatalytic degradation of 17-ethinylestradiol. Environmental Science and Pollution Research International, 2013, 20(4): 2321–2329

[4] Wang D, Li Y, Li G, Wang C, Zhang W, Wang Q. Modeling of quantitative effects of water components on the photocatalytic degradation of 17α-ethynylestradiol in a modified flat plate serpentine reactor. Journal of Hazardous Materials, 2013, 254–255: 64–71

[5] Bautitz I R, Nogueira R F P. Degradation of tetracycline by photo-Fenton process -Solar irradiation and matrix effects. Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 2007, 187(1,5): 33–39

[6] Karthikeyan K G, Meyer M T. Occurrence of antibiotics in wastewater treatment facilities in Wisconsin, USA. Science of the Total Environment, 2006, 361(1–3): 196–207

[7] Kolpin D W, Furlong E T, Meyer M T, Thurman E M, Zaugg S D, Barber L B, Buxton H T. Pharmaceuticals, hormones, and other organic wastewater contaminants in U.S. streams, 1999–2000: a national reconnaissance. Environmental Science & Technology, 2002, 36(6): 1202–1211

[8] Stumpf M, Ternes T A, Wilken R D, Rodrigues S V, Baumann W. Polar drug residues in sewage and natural waters in the state of Rio de Janeiro, Brazil. Science of the Total Environment, 1999, 225(1–2): 135–141

[9] Kümmerer K. Antibiotics in the aquatic environment: a review—Part I. Chemosphere, 2009, 75(4): 417–434

[10] Pailler J Y, Krein A, Pfister L, Hoffmann L, Guignard C. Solid phase extraction coupled to liquid chromatography-tandem mass spectrometry analysis of sulfonamides, tetracyclines, analgesics and hormones in surface water and wastewater in Luxembourg. Science of the Total Environment, 2009, 407(16): 4736–4743

[11] Khan M H, Bae H, Jung J Y. Tetracycline degradation by ozonation in the aqueous phase: proposed degradation intermediates and pathway. Journal of Hazardous Materials, 2010, 181(1–3): 659–665

[12] Liu S, Zhao X R, Sun H Y, Li R R, Fang Y F, Huang Y P. The degradation of tetracycline in a photo-electro-Fenton system. Chemical Engineering Journal, 2013, 231: 441–448

[13] Gómez-Pacheco C V, Sánchez-Polo M, Rivera-Utrilla J, López-Peñalver J J. Tetracycline degradation in aqueous phase by ultraviolet radiation. Chemical Engineering Journal, 2012, 187(1): 89–95

[14] Zhu X D, Wang Y J, Sun R J, Zhou D M. Photocatalytic degradation of tetracycline in aqueous solution by nanosized TiO₂. Chemosphere, 2013, 92(8): 925–932

[15] Wang P, Yap P S, Lim T T. C–N–S tridoped TiO₂ for photocatalytic degradation of tetracycline under visible-light irradiation. Applied Catalysis A: General, 2011, 399(1–2): 252–261

[16] Wang D, Li Y, Li  G, Wang C, Wang P, Zhang W, Wang Q. Ag/AgCl@helical chiral TiO₂ nanofibers as a visible-light driven plasmon photocatalyst. Chemical Communications, 2013, 49(88): 10367–10369

[17] Li Y Y, Liu J P, Huang X T, Li G Y. Hydrothermal synthesis of Bi₂WO₆ uniform hierarchical microspheres. Crystal Growth & Design, 2007, 7(7): 1350–1355

[18] Shang M, Wang W Z, Sun S M, Zhou L, Zhang L. Bi₂WO₆ nanocrystals with high photocatalytic activities under visible light. Journal of Physical Chemistry C, 2008, 112(28): 10407–10411

[19] Dai K, Peng T Y, Chen H, Liu J, Zan L. Photocatalytic degradation of commercial phoxim over La-doped TiO₂ nanoparticles in aqueous suspension. Environmental Science & Technology, 2009, 43(5): 1540–1545

[20] Shang M, Wang W Z, Sun S M, Ren J, Zhou L, Zhang L. Efficient visible light-induced photocatalytic degradation of contaminant by spindle-like PANI/BiVO₄. Journal of Physical Chemistry C, 2009, 113(47): 20228–20233

[21] Kudo A, Hijii S. H₂ or O₂ evolution from aqueous solutions on layered oxide photocatalysts consisting of Bi³⁺ with 6s² configuration and d0 transition metal ions. Chemistry Letters, 1999, 28(10): 1103–1104

[22] Wang C, Zhang H, Li F, Zhu L. Degradation and mineralization of bisphenol A by mesoporous Bi₂WO₆ under simulated solar light irradiation. Environmental Science & Technology, 2010, 44(17): 6843–6848

[23] Chen P, Zhu L, Fang S, Wang C, Shan G. Photocatalytic degradation efficiency and mechanism of microcystin-RR by mesoporous Bi₂WO₆ under near ultraviolet light. Environmental Science & Technology, 2012, 46(4): 2345–2351

[24] Nyholm R, Berndtsson A, Martensson N. Core level binding energies for the elements Hf to Bi (Z=72−83). Journal of Physics C: Solid State Physics, 1980, 13(36): 1091–1096

[25] Yao S S, Wei J Y, Huang B B, Feng S Y, Zhang X Y, Qin X Y, Wang P, Wang Z Y, Zhang Q, Jing X Y, Zhan J. Morphology modulated growth of bismuth tungsten oxide nanocrystals. Journal of Solid State Chemistry, 2009, 182(2): 236–239

[26] Pierotti R, Rouquerol J. Reporting physisorption data for gas/solid systems with special reference to the determination of surface area and porosity. Pure and Applied Chemistry, 1985, 57: 603–619

[27] Huang Y, Ai Z, Ho W, Chen M, Lee S. Ultrasonic spray pyrolysis synthesis of porous Bi₂WO₆ microspheres and their visible-light-induced photocatalytic removal of NO. Journal of Physics and Chemistry C, 2010, 114(14): 6342–6349

[28] Castillo C, Criado S, Díaz M, García N A. Riboflavin as a sensitiser in the photodegradation of tetracyclines. Kinetics, mechanism and microbiological implications. Dyes and Pigments, 2007, 72(2): 178–184

[29] Chang C, Fu Y, Hu M, Wang C, Shan G, Zhu L. Photodegradation of bisphenol A by highly stable palladium-doped mesoporous graphite carbon nitride (Pd/mpg-C₃N₄) under simulated solar light irradiation. Applied Catalysis B: Environmental, 2013, 142–143: 553–560

[30] Wang X, Chen X, Thomas A, Fu X, Antonietti M. Metal-containing carbon nitride compounds: a new functional organic–metal hybrid material. Advanced Materials, 2009, 21(16): 1609–1612

[31] Xiao F, Wang F, Fu X, Zheng Y. A green and facile self-assembly preparation of gold nanoparticles/ZnO nanocomposite for photocatalytic and photoelectrochemical applications. Journal of Materials Chemistry, 2012, 22(7): 2868–2877

[32] Zhang Y, Zhang N, Tang Z R, Xu Y J. Transforming C_dS into an efficient visible light photocatalyst for selective oxidation of saturated primary C-H bonds under ambient conditions. Chemical Science, 2012, 3: 2812–2822

[33] Wang C, Zhu L, Wei M, Chen P, Shan G. Photolytic reaction mechanism and impacts of coexisting substances on photodegradation of bisphenol A by Bi₂WO₆ in water. Water Research, 2012, 46(3): 845–853

[34] Amano F, Nogami K, Ohtani B. Enhanced photocatalytic activity of bismuth-tungsten mixed oxides for oxidative decomposition of acetaldehyde under visible light irradiation. Catalysis Communications, 2012, 20(5): 12–16

[35] Ng J, Wang X, Sun D D. One-pot hydrothermal synthesis of a hierarchical nanofungus-like anatase TiO₂ thin film for photocatalytic oxidation of bisphenol A. Applied Catalysis B: Environmental, 2011, 110(2): 260–272

[36] Wang R C, Ren D J, Xia S Q, Zhang Y L, Zhao J F. Photocatalytic degradation of Bisphenol A (BPA) using immobilized TiO₂ and UV illumination in a horizontal circulating bed photocatalytic reactor (HCBPR). Journal of Hazardous Materials, 2009, 169(1–3): 926–932

[37] Hao R, Xiao X, Zuo X X, Nan J M, Zhang W D. Efficient adsorption and visible-light photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride using mesoporous BiOI microspheres. Journal of Hazardous Materials, 2012, 209-210(30): 137–145

[38] Yuan F, Hu C, Hu X X, Wei D B, Chen Y, Qu J H. Photodegradation and toxicity changes of antibiotics in UV and UV/H₂O₂ process. Journal of Hazardous Materials, 2011, 185(2–3): 1256–1263

[39] Dai K, Peng T Y, Chen H, Zhang R X, Zhang Y X. Photocatalytic degradation and mineralization of commercial methamidophos in aqueous titania suspension. Environmental Science & Technology, 2008, 42(5): 1505–1510

[40] Wang Y, Zhang H, Chen L, Wang S, Zhang D. Ozonation combined with ultrasound for the degradation of tetracycline in a rectangular air-lift reactor. Separation and Purification Technology, 2012, 84(9): 138–146

[41] Wang Y, Zhang H, Zhang J, Lu C, Huang Q, Wu J, Liu F. Degradation of tetracycline in aqueous media by ozonation in an internal loop-lift reactor. Journal of Hazardous Materials, 2011, 192(1): 35–43

Acknowledgements

This research was supported by Ministry of Science and Technology of China (Grant Nos: 2014CB932001 and 2012ZX07529-003), Tianjin Municipal Science and Technology Commission (13JCZDJC35900), and the Ministry of Education innovation team (IRT 13024).

ƒis available in the online version of this article at http://dx.doi.org/10.1007/s11783-014-0753-y and is accessible for authorized users.

RIGHTS & PERMISSIONS

2014 Higher Education Press and Springer-Verlag Berlin Heidelberg