The influence of curing conditions on the mechanical properties and leaching of inorganic polymers made of fayalitic slag

Abstract

This study reports on the impact of the curing conditions on the mechanical properties and leaching of inorganic polymer (IP) mortars made from a water quenched fayalitic slag. Three similar IP mortars were produced by mixing together slag, aggregate and activating solution, and cured in three different environments for 28 d: a) at 20 °C and relative humidity (RH) ~ 50% (T20RH50), b) at 20 °C and RH≥90% (T20RH90) and c) at 60 °C and RH ~ 20% (T60RH20). Compressive strength (EN 196-1) varied between 19 MPa (T20RH50) and 31 MPa (T20RH90). This was found to be attributed to the cracks formed upon curing. Geochemical modelling and two leaching tests were performed, the EA NEN 7375 tank test, and the BS EN 12457-1 single batch test. Results show that Cu, Ni, Pb, Zn and As leaching occurred even at high pH, which varied between 10 and 11 in the tank test’s leachates and between 12 and 12.5 in the single batch’s leachates. Leaching values obtained were below the requirements for non-shaped materials of Flemish legislation for As, Cu and Ni in the single batch test.

Key words： inorganic polymer; geochemical leaching modelling; heavy metals; recycling; non-ferrous fayalitic slag; curing

Acknowledgments

The EPMA-WDS work has been feasible due to the support of the Hercules Foundation (project ZW09-09).

References

1 The European Slag Association. Legas status of slags. Position paper on the status of Ferrous slag, 2012

2 Shi C, Qian  J. High performance cementing materials from industrial slags—a review. Resources, Conservation and Recycling, 2000, 29(3): 195–207

3 Al-Jabri K S, Hisada  M, Al-Saidy A H ,  Al-Oraimi S K . Performance of high strength concrete made with copper slag as a fine aggregate. Construction & Building Materials, 2009, 23(6): 2132–2140

4 Khanzadi M, Behnood  A. Mechanical properties of high-strength concrete incorporating copper slag as coarse aggregate. Construction & Building Materials, 2009, 23(6): 2183–2188

5 Onisei S, Lesage  K, Blanpain B ,  Pontikes Y . Early age microstructural transformations of an inorganic polymer made of fayalite slag. Journal of the American Ceramic Society, 2015, 98(7): 2269–2277

6 Shi C, Meyer  C, Behnood A . Utilization of copper slag in cement and concrete. Resources, Conservation and Recycling, 2008, 52(10): 1115–1120

7 Zain M F M ,  Islam M N ,  Radin S S ,  Yap S G . Cement-based solidification for the safe disposal of blasted copper slag. Cement and Concrete Composites, 2004, 26(7): 845–851

8 Davidovits J. Geopolymer Chemistry and Applications. France: Geopolymer Institute, 20 15, 3–17

9 Onisei S, Pontikes  Y, Van Gerven T ,  Angelopoulos G N ,  Velea T ,  Predica V ,  Moldovan P . Synthesis of inorganic polymers using fly ash and primary lead slag. Journal of Hazardous Materials, 2012, 205-206: 101–110

10 Pontikes Y, Machiels  L, Onisei S ,  Pandelaers L ,  Geysen D ,  Jones P T ,  Blanpain B . Slags with a high Al and Fe content as precursors for inorganic polymers. Applied Clay Science, 2013, 73: 93–102

11 Perera D S, Aly  Z, Vance E R ,  Mizumo M . Immobilization of Pb in a geopolymer matrix. Journal of the American Ceramic Society, 2005, 88(9): 2586–2588

12 Hanzlicek T, Steinerova  M, Straka P . Radioactive metal isotopes stabilized in a geopolymer matrix: Determination of a leaching extract by a radiotracer method. Journal of the American Ceramic Society, 2006, 89(11): 3541–3543

13 Fernández-Jiménez A ,  Palomo A ,  Macphee D E ,  Lachowski E E . Fixing arsenic in alkali-activated cementitious matrices. Journal of the American Ceramic Society, 2005, 88(5): 1122–1126

14 Palomo A, Palacios  M. Alkali-activated cementitious materials: Alternative matrices for the immobilisation of hazardous wastes: Part II. Stabilisation of chromium and lead. Cement and Concrete Research, 2003, 33(2): 289–295

15 Zhang Y, Sun  W, Chen Q ,  Chen L. Synthesis and heavy metal immobilization behaviors of slag based geopolymer. Journal of Hazardous Materials, 2007, 143(1-2): 206–213

16 Izquierdo M, Querol  X, Phillipart C ,  Antenucci D ,  Towler M . The role of open and closed curing conditions on the leaching properties of fly ash-slag-based geopolymers. Journal of Hazardous Materials, 2010, 176(1-3): 623–628

17 Phair J W, Van Deventer  J S J. Effect of silicate activator pH on the leaching and material characteristics of waste-based inorganic polymers. Minerals Engineering, 2001, 14(3): 289–304

18 Van Deventer J S J ,  Provis J L ,  Duxson P ,  Lukey G C . Reaction mechanisms in the geopolymeric conversion of inorganic waste to useful products. Journal of Hazardous Materials, 2007, 139(3): 506–513

19 Van Jaarsveld J G S ,  Van Deventer J S J . The effect of metal contaminants on the formation and properties of waste-based geopolymers. Cement and Concrete Research, 1999, 29(8): 1189–1200

20 Tavor D, Wolfson  A, Shamaev A ,  Shvarzman A . Recycling of industrial wastewater by its immobilization in geopolymer cement. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2007, 46(21): 6801–6805

21 Deja J. Immobilization of Cr⁶⁺, Cd²⁺, Zn²⁺ and Pb²⁺ in alkali-activated slag binders. Cement and Concrete Research, 2002, 32(12): 1971–1979

22 Quina M J, Bordado  J C M, Quinta-Ferreira  R M. The influence of pH on the leaching behaviour of inorganic components from municipal solid waste APC residues. Waste Management (New York, N.Y.), 2009, 29(9): 2483–2493

23 Muñiz-Villarreal M S ,  Manzano-Ramírez A ,  Sampieri-Bulbarela S ,  Gasca-Tirado J ,  Reyes-Araiza J L ,  Rubio-Ávalos J C ,  Pérez-Bueno J J ,  Apatiga L M ,  Zaldivar-Cadena A ,  Amigó-Borrás V . The effect of temperature on the geopolymerization process of a metakaolin-based geopolymer. Materials Letters, 2011, 65(6): 995–998

24 Van Jaarsveld J G S ,  Van Deventer J S J ,  Schwartzman A . The potential use of geopolymeric materials to immobilise toxic metals: Part II. Material and leaching characteristics. Minerals Engineering, 1999, 12(1): 75–91

25 Komnitsas K, Zaharaki  D, Bartzas G . Effect of sulphate and nitrate anions on heavy metal immobilisation in ferronickel slag geopolymers. Applied Clay Science, 2013, 73(0): 103–109

26 Snellings R, Machiels  L, Mertens G ,  Elsen J . Rietveld refinement strategy for qualitative phase analysis of partially amorphous zeolitized tuffaceous rocks. Geologica Belgica, 2010, 13(3): 183–196

27 Panagiotopoulou C, Kontori  E, Perraki T H ,  Kakali G . Dissolution of aluminosilicate minerals and by-products in alkaline media. Journal of Materials Science, 2007, 42(9): 2967–2973

28 Environment agency NEN 7375-2004. Leaching characteristics of moulded or monolithic building and waste materials. Determination of leaching of inorganic components with the diffusion test. The tank test. Delft: The Netherlands Normalisation Institute, 2004

29 BS EN 12457-1:2002. Characterisation of waste—Leaching —Compliance test for leaching of granular waste materials and sludges. Part 1: One stage batch test at a liquid to solid ratio of 2 L/kg for materials with high solid content and with particle size below 4 mm (without or with size reduction), 2002

30 Allison J D, Brown  D S, Novogradac  K J. MINTEQA2/PRODEFA2. A chemical assessment model for environmental systems: Version 4.0 user’s manual. Environmental Research Laboratory Office of Research and Development, 1999

31 Gustafsson J P . Visual MINTEQ. Version 3.0: A Windows version of MINTEQA2, version 4.0. 2004

32 VLAREMA. Flemish regulation on the sustainable management of material cycles and waste. VLAREMA, 2016, 3 (in Dutch)

33 Parsons M B, Bird  D K, Einaudi  M T, Alpers  C N. Geochemical and mineralogical controls on trace element release from the Penn Mine base-metal slag dump. California. Applied Geochemistry, 2001, 16(14): 1567–1593

34 Pontikes Y, Machiels  L, Onisei S ,  Pandelaers L ,  Geysen D ,  Jones P T ,  Blanpain B . Slags with a high Al and Fe content as precursors for inorganic polymers. Applied Clay Science, 2013, 73: 93–102

35 Davidovits J A . Geopolymers: Inorganic polymeric new materials. Journal of Materials Education, 1994, 16(2-3): 91–139

36 Perera D S, Cashion  J D, Blackford  M G, Zhang  Z, Vance E R . Fe speciation in geopolymers with Si/Al molar ratio of ~2. Journal of the European Ceramic Society, 2007, 27(7): 2697–2703

37 Bell J L. Formation of an iron-based inorganic polymer (geopolymer). In: Proceedings of Mechanical Properties and Performance of Engineering Ceramics and Composites IV. Wiley: Hoboken, 2010, 301–312

38 Chen A, Zhao  Z W, Jia  X, Long S ,  Huo G, Chen  X. Alkaline leaching Zn and its concomitant metals from refractory hemimorphite zinc oxide ore. Hydrometallurgy, 2009, 97(3-4): 228–232

39 Puligilla S. Understanding the role of slag on geopolymer hardening and microstructural development. Dissertation for the Master Degree. Urbana: University of Illinois, 2011, 84

40 Provis J L. Modelling the formation of geopolymers. Dissertation for the Doctoral Degree. Australia: University of Melbourne, 2006, 282

41 Williams R P, Hart  R D, Van Riessen  A. Quantification of the extent of reaction of metakaolin-based geopolymers using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, and energy-dispersive spectroscopy. Journal of the American Ceramic Society, 2011, 94(8): 2663–2670

42 Mihailova I, Mehandjiev  D. Characterization of fayalite from copper slags. Journal of the University of Chemical Technology and Metallurgy, 2010, 45(3): 317–326

43 Lappi S E, Smith  B, Franzen S . Infrared spectra of H₂¹⁶O, H₂¹⁸O and D₂O in the liquid phase by single-pass attenuated total internal reflection spectroscopy. Spectrochimica Acta. Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, 2004, 60(11): 2611–2619

44 Hanna R, Su  G J. Infrared absorption spectra of sodium silicate glasses from 4 to 40 microns. Journal of the American Ceramic Society, 1964, 47(12): 597–601

45 Gervais F, Blin  A, Massiot D ,  Coutures J P ,  Chopinet M H ,  Naudin F . Infrared reflectivity spectroscopy of silicate glasses. Journal of Non-Crystalline Solids, 1987, 89(3): 384–401

46 Kuenzel C, Vandeperre  L J, Donatello  S, Boccaccini A R ,  Cheeseman C . Ambient Temperature Drying Shrinkage and Cracking in Metakaolin-Based Geopolymers. Journal of the American Ceramic Society, 2012, 95(10): 3270–3277

47 Ismail I, Bernal  S A, Provis  J L, Hamdan  S, Van Deventer J S J. Drying-induced changes in the structure of alkali-activated pastes. Journal of Materials Science, 2013, 48(9): 3566–3577

48 European Committee for Standardisation. EN 197-1. Norm for Cement. Part 1, 2000

49 De Groot G J . Development of a leaching method for the determination of the environmental quality of concrete. European ComissionFinal Report. EUR 17869 EN, 1997

50 Van der Sloot H A . Development of horizontally standardized leaching tests for construction materials: A material based or release based approach? Identical leaching mechanisms for different materials. Report ECN-C-04-060, 2004

51 Dell’Orso M, Mangialardi  T, Paolini A E ,  Piga L. Evaluation of the leachability of heavy metals from cement-based materials. Journal of Hazardous Materials, 2012, 227-228: 1–8