Metal-organic framework loaded manganese oxides as efficient catalysts for low-temperature selective catalytic reduction of NO with NH₃

Abstract

A mild in-situdeposition method was used to fabricate Mn-based catalysts on a UiO-66 carrier for the selective catalytic reduction of NO by NH₃ (NH₃-SCR). The catalyst with 8.5 wt-% MnO_x loading had the highest catalytic activity for NH₃-SCR with a wide temperature window (100–290 °C) for 90% NO conversion. Characterization of the prepared MnO_x/UiO-66 catalysts showed that the catalysts had the crystal structure and porosity of the UiO-66 carrier and that the manganese particles were well-distributed on the surface of the catalyst. X-ray photoelectron spectroscopy analysis showed that there are strong interactions between the MnO_x and the Zr oxide secondary building units of the UiO-66 which has a positive effect on the catalytic activity. The 8.5 wt-% MnO_x catalyst maintained excellent activity during a 24-h stability test and exhibited good resistance to SO₂ poisoning.

Graphical abstract

Keywords

metal-organic framework / selective catalytic reduction / manganese oxides / deNO_x / SO₂ resistance

References

[1] Zhang Y, Zheng Y, Zou H, Zhang X. One-step synthesis of ternary MnO₂-Fe₂O₃-CeO₂-Ce₂O₃/CNT catalysts for use in low-temperature NO reduction with NH₃. Catalysis Communications, 2015, 71: 46–50 

[2] Liu C, Shi J W, Gao C, Niu C. Manganese oxide-based catalysts for low-temperature selective catalytic reduction of NO_x with NH₃: A review. Applied Catalysis A, General, 2016, 522: 54–69

[3] Boningari T, Smirniotis P G. Impact of nitrogen oxides on the environment and human health: Mn-based materials for the NO_x abatement. Current Opinion in Chemical Engineering, 2016, 13: 133–141 

[4] Li J, Chang H, Ma L, Hao J, Yang R T. Low-temperature selective catalytic reduction of NO_x with NH₃ over metal oxide and zeolite catalysts—A review. Catalysis Today, 2011, 175(1): 147–156 

[5] Wang T, Zhu C, Liu H, Xu Y, Zou X, Xu B, Chen T. Performance of selective catalytic reduction of NO with NH₃over natural manganese ore catalysts at low temperature. Environmental Technology, doi: 10.1080/09593330.2017.1300190

[6] Millo F, Rafigh M, Fino D, Miceli P. Application of a global kinetic model on an SCR coated on filter (SCR-F) catalyst for automotive applications. Fuel, 2017, 198: 183–192 

[7] Ma T, Takeuchi K. Technology choice for reducing NO_x emissions: An empirical study of Chinese power plants. Energy Policy, 2017, 102: 362–376 

[8] Liu C, Gao G, Shi J W, He C, Li G, Bai N, Niu C. MnO_x-CeO₂ shell-in-shell microspheres for NH₃-SCR de-NO_x at low temperature. Catalysis Communications, 2016, 86: 36–40

[9] Yu C, Dong L, Chen F, Liu X, Huang B. Low-temperature SCR of NO_x by NH₃ over MnO_x/SAPO-34 prepared by two different methods: A comparative study. Environmental Technology, 2016, 38(8): 1030–1042 

[10] Deorsola F A, Andreoli S, Armandi M, Bonelli B, Pirone R. Unsupported nanostructured Mn oxides obtained by solution combustion synthesis: Textural and surface properties, and catalytic performance in NO_x SCR at low temperature. Applied Catalysis A, General, 2016, 522: 120–129 

[11] Kang M, Park E D, Kim J M, Yie J E. Manganese oxide catalysts for NO_x reduction with NH₃ at low temperatures. Applied Catalysis A, General, 2007, 327(2): 261–269 

[12] Kapteijn F, Singoredjo L, Andreini A, Moulijn J A. Activity and selectivity of pure manganese oxides in the selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia. Applied Catalysis B: Environmental, 1994, 3(2-3): 173–189 

[13] Yang S, Qi F, Xiong S, Dang H, Liao Y, Wong P K, Li J. MnO_x supported on Fe-Ti spinel: A novel Mn based low temperature SCR catalyst with a high N₂ selectivity. Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 181: 570–580 

[14] Shen B, Zhang X, Ma H, Yao Y, Liu T. A comparative study of Mn/CeO₂, Mn/ZrO₂ and Mn/Ce-ZrO₂ for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH₃ in the presence of SO₂ and H₂O. Journal of Environmental Sciences (China), 2013, 25(4): 791–800 

[15] Qiu L, Meng J, Pang D, Zhang C, Ouyang F. Reaction and characterization of Co and Ce doped Mn/TiO₂ catalysts for low-temperature SCR of NO with NH₃. Catalysis Letters, 2015, 145(7): 1500–1509 

[16] Ettireddy P R, Ettireddy N, Boningari T, Pardemann R, Smirniotis P G. Investigation of the selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia over Mn/TiO₂ catalysts through transient isotopic labeling and in situ FT-IR studies. Journal of Catalysis, 2012, 292: 53–63 

[17] Smirniotis P G, Sreekanth P M, Pena D A, Jenkins R G. Manganese oxide catalysts supported on TiO₂, Al₂O₃, and SiO₂-A comparison for low-temperature SCR of NO with NH₃. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2006, 45(19): 6436–6443 

[18] Singoredjo L, Korver R, Kapteijn F, Mouhjn J. Alumina supported manganese oxides for the low-temperature selective catalytic reduction of nitic oxide with ammonia. Applied Catalysis B: Environmental, 1992, 1(4): 297–316

[19] Silva P, Vilela S M, Tome J P, Almeida Paz F A. Multifunctional metal-organic frameworks: From academia to industrial applications. Chemical Society Reviews, 2015, 44(19): 6774–6803 

[20] Peterson G W, Mahle J J, De Coste J B, Gordon W O, Rossin J A. Extraordinary NO₂ removal by the metal-organic framework UiO-66-NH₂. Angewandte Chemie International Edition in English, 2016, 55(21): 6235–6238 

[21] Xue W, Li Z, Huang H, Yang Q, Liu D, Xu Q, Zhong C. Effects of ionic liquid dispersion in metal-organic frameworks and covalent organic frameworks on CO₂ capture: A computational study. Chemical Engineering Science, 2016, 140: 1–9 

[22] Wang K, Li C, Liang Y, Han T, Huang H, Yang Q, Liu D, Zhong C. Rational construction of defects in a metal-organic framework for highly efficient adsorption and separation of dyes. Chemical Engineering Journal, 2016, 289: 486–493 

[23] Zhang H, Chen D, Ma H, Cheng P. Real-time detection of traces of benzaldehyde in benzyl alcohol as a solvent by a flexible lanthanide microporous metal-organic framework. Chemistry, 2015, 21(44): 15854–15859 

[24] Xu H, Liu X F, Cao C S, Zhao B, Cheng P, He L N. A porous metal-organic framework assembled by [Cu₃₀] nanocages: Serving as recyclable catalysts for CO₂ fixation with aziridines. Advancement of Science, 2016, 3(11): 1600048

[25] Cavka J H, Jakobsen S, Olsbye U, Guillou N, Lamberti C, Bordiga S, Lillerud K P. A new zirconium inorganic building brick forming metal organic frameworks with exceptional stability. Journal of the American Chemical Society, 2008, 130(42): 13850–13851 

[26] Liu X, Demir N K, Wu Z, Li K. Highly water-stable zirconium metal-organic framework UiO-66 membranes supported on alumina hollow fibers for desalination. Journal of the American Chemical Society, 2015, 137(22): 6999–7002 

[27] Chavan S, Vitillo J G, Gianolio D, Zavorotynska O, Civalleri B, Jakobsen S, Nilsen M H, Valenzano L, Lamberti C, Lillerud K P, Bordiga S H. H₂ storage in isostructural UiO-67 and UiO-66 MOFs. Physical Chemistry Chemical Physics, 2012, 14(5): 1614–1626 

[28] Arrozi U S F, Wijaya H W, Patah A, Permana Y. Efficient acetalization of benzaldehydes using UiO-66 and UiO-67: Substrates accessibility or Lewis acidity of zirconium. Applied Catalysis A, General, 2015, 506: 77–84 

[29] Ebrahim A M, Levasseur B, Bandosz T J. Interactions of NO₂ with Zr-based MOF: Effects of the size of organic linkers on NO₂ adsorption at ambient conditions. Langmuir, 2013, 29(1): 168–174 

[30] Ebrahim A M, Bandosz T J. Ce(III) doped Zr-based MOFs as excellent NO₂ adsorbents at ambient conditions. ACS Applied Materials & Interfaces, 2013, 5(21): 10565–10573 

[31] Wu H, Chua Y S, Krungleviciute V, Tyagi M, Chen P, Yildirim T, Zhou W. Unusual and highly tunable missing-linker defects in zirconium metal-organic framework UiO-66 and their important effects on gas adsorption. Journal of the American Chemical Society, 2013, 135(28): 10525–10532 

[32] Vandichel M, Hajek J, Vermoortele F, Waroquier M, De Vos D E, Van Speybroeck V. Active site engineering in UiO-66 type metal-organic frameworks by intentional creation of defects: A theoretical rationalization. CrystEngComm, 2015, 17(2): 395–406 

[33] Mounfield W P III, Taborga Claure M, Agrawal P K, Jones C W, Walton K S. Synergistic effect of mixed oxide on the adsorption of ammonia with metal-organic frameworks. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2016, 55(22): 6492–6500 

[34] Yang Q, Zhong C, Chen J F. Computational study of CO₂ storage in metal-organic frameworks. Journal of Physical Chemistry C, 2008, 112(5): 1562–1569 

[35] Zhang X, Wang P, Wu X, Lv S, Dai J. Application of MnO_x/HNTs catalysts in low-temperature NO reduction with NH₃. Catalysis Communications, 2016, 83: 18–21 

[36] Schaate A, Roy P, Godt A, Lippke J, Waltz F, Wiebcke M, Behrens P. Modulated synthesis of Zr-based metal-organic frameworks: From nano to single crystals. Chemistry, 2011, 17(24): 6643–6651 

[37] Valenzano L, Civalleri B, Chavan S, Bordiga S, Nilsen M H, Jakobsen S, Lillerud K P, Lamberti C. Disclosing the complex structure of UiO-66 metal organic framework: A synergic combination of experiment and theory. Chemistry of Materials, 2011, 23(7): 1700–1718 

[38] Liu R, Ji L, Xu Y, Ye F, Jia F. Catalytic performance and SO₂ tolerance of tetragonal-zirconia-based catalysts for low-temperature selective catalytic reduction. Journal of Materials Research, 2016, 31(17): 2590–2597 

[39] Long J, Wang S, Ding Z, Wang S, Zhou Y, Huang L, Wang X. Amine-functionalized zirconium metal-organic framework as efficient visible-light photocatalyst for aerobic organic transformations. Chemical Communications, 2012, 48(95): 11656–11658 

[40] Rungtaweevoranit B, Baek J, Araujo J R, Archanjo B S, Choi K M, Yaghi O M, Somorjai G A. Copper nanocrystals encapsulated in Zr-based metal-organic frameworks for highly selective CO₂ hydrogenation to methanol. Nano Letters, 2016, 16(12): 7645–7649

[41] Andreoli S, Deorsola F A, Pirone R. MnO_x-CeO₂ catalysts synthesized by solution combustion synthesis for the low-temperature NH₃-SCR. Catalysis Today, 2015, 253: 199–206 

[42] Fang D, Xie J, Hu H, Yang H, He F, Fu Z. Identification of MnO_x species and Mn valence states in MnO_x/TiO₂ catalysts for low temperature SCR. Chemical Engineering Journal, 2015, 271: 23–30 

[43] Alayoglu S, Beaumont S K, Zheng F, Pushkarev V V, Zheng H, Iablokov V, Liu Z, Guo J, Kruse N, Somorjai G A. CO₂ hydrogenation studies on Co and CoPt bimetallic nanoparticles under reaction conditions using TEM, XPS and NEXAFS. Topics in Catalysis, 2011, 54(13-15): 778–785 

[44] Thirupathi B, Smirniotis P G. Nickel-doped Mn/TiO₂ as an efficient catalyst for the low-temperature SCR of NO with NH₃: Catalytic evaluation and characterizations. Journal of Catalysis, 2012, 288: 74–83 

[45] Pappas D K, Boningari T, Boolchand P, Smirniotis P G. Novel manganese oxide confined interweaved titania nanotubes for the low-temperature selective catalytic reduction (SCR) of NO_x by NH₃. Journal of Catalysis, 2016, 334: 1–13 

[46] Wang P, Sun H, Quan X, Chen S. Enhanced catalytic activity over MIL-100(Fe) loaded ceria catalysts for the selective catalytic reduction of NO with NH₃ at low temperature. Journal of Hazardous Materials, 2015, 301: 512–521 

[47] Shan W, Liu F, He H, Shi X, Zhang C. A superior Ce-W-Ti mixed oxide catalyst for the selective catalytic reduction of NO_x with NH₃. Applied Catalysis B: Environmental, 2012, 115-116: 100–106 

[48] Jiang H, Wang Q, Wang H, Chen Y, Zhang M. MOF-74 as an efficient catalyst for the low-temperature selective catalytic reduction of NO_x with NH₃. ACS Applied Materials & Interfaces, 2016, 8(40): 26817–26826 

RIGHTS & PERMISSIONS

Higher Education Press and Springer-Verlag GmbH Germany