Layered double hydroxide using hydrothermal treatment: morphology evolution, intercalation and release kinetics of diclofenac sodium

Abstract

The present work demonstrates the possibilities of hydrothermal transformation of Zn–Al layered double hydroxide (LDH) nanostructure by varying the synthetic conditions. The manipulation in washing step before hydrothermal treatment allows control over crystal morphologies, size and stability of their aqueous solutions. We examined the crystal growth process in the presence and the absence of extra ions during hydrothermal treatment and its dependence on the drug (diclofenac sodium (Dic-Na)) loading and release processes. Hexagonal plate-like crystals show sustained release with ~90% of the drug from the matrix in a week, suggesting the applicability of LDH nanohybrids in sustained drug delivery systems. The fits to the release kinetics data indicated the drug release as a diffusion-controlled release process. LDH with rod-like morphology shows excellent colloidal stability in aqueous suspension, as studied by photon correlation spectroscopy.

Keywords

layered double hydroxide / crystal morphology / hydrothermal treatment / drug loading

References

[1] Joo J, Chow  B Y, Prakash  M, . Face-selective electrostatic control of hydrothermal zinc oxide nanowire synthesis. Nature Materials, 2011, 10(8): 596–601

[2] Zhao Y, Wei  M, Lu J , . Biotemplated hierarchical nanostructure of layered double hydroxides with improved photocatalysis performance. ACS Nano, 2009, 3(12): 4009–4016

[3] Cai X Q, Shen  X P, Ma  L B, . Solvothermal synthesis of NiCo-layered double hydroxide nanosheets decorated on RGO sheets for high performance supercapacitor. Chemical Engineering Journal, 2015, 268: 251–259

[4] Bockowski M, Grzegory  I, Krukowski S , . Directional crystallization of GaN on high-pressure solution grown substrates by growth from solution and HVPE. Journal of Crystal Growth, 2002, 246(3–4): 194–206

[5] Cara C, Musinu  A, Mameli V , . Dialkylamide as both capping agent and surfactant in a direct solvothermal synthesis of magnetite and titania nanoparticles. Crystal Growth & Design, 2015, 15(5): 2364–2372

[6] Ortiz-Landeros J, Gómez-Yáñez  C, López-Juárez  R, . Synthesis of advanced ceramics by hydrothermal crystallization and modified related methods. Journal of Advanced Ceramics, 2012, 1(3): 204–220

[7] Xu Z P, Lu  G Q. Layered double hydroxide nanomaterials as potential cellular drug delivery agents. Pure and Applied Chemistry, 2006, 78(9): 1771–1779

[8] Choi G, Kim  S Y, Oh  J M, . Drug-ceramic 2-dimensional nanoassemblies for drug delivery system in physiological condition. Journal of the American Ceramic Society, 2012, 95(9): 2758–2765

[9] del Arco M, Gutiérrez  S, Martín C V , . Synthesis and characterization of layered double hydroxides (LDH) intercalated with non-steroidal anti-inflammatory drugs (NSAID). Journal of Solid State Chemistry, 2004, 177(11): 3954–3962

[10] Khan A I, Lei  L, Norquist A J , . Intercalation and controlled release of pharmaceutically active compounds from a layered double hydroxide. Chemical Communications, 2001, (22): 2342–2343

[11] Chakraborty M, Dasgupta  S, Soundrapandian C , . Methotrexate intercalated ZnAl-layered double hydroxide. Journal of Solid State Chemistry, 2011, 184(9): 2439–2445

[12] Zhang F, Zhao  L, Chen H , . Corrosion resistance of superhydrophobic layered double hydroxide films on aluminum. Angewandte Chemie International Edition, 2008, 47(13): 2466–2469

[13] Zhang K, Xu  Z P, Lu  J, . Potential for layered double hydroxides-based, innovative drug delivery systems. International Journal of Molecular Sciences, 2014, 15(5): 7409–7428

[14] Chakraborty M, Dasgupta  S, Sengupta S , . Layered double hydroxides based ceramic nanocapsules as reservoir and carrier of functional anions. Transactions of the Indian Ceramic Society, 2010, 69(3): 153–163

[15] Cunha V R R ,  Petersen P A D ,  Goncalves M B , . Structural, spectroscopic (NMR, IR, and Raman), and DFT investigation of the self-assembled nanostructure of pravastatin-LDH (layered double hydroxides) systems. Chemistry of Materials, 2012, 24(8): 1415–1425

[16] Chakraborty M, Bose  P, Mandal T , . Effect of process variations on anticancerous drug intercalation in ceramic based delivery system. Transactions of the Indian Ceramic Society, 2010, 69(4): 229–234

[17] Panda H S, Srivastava  R, Bahadur D . In-vitro release kinetics and stability of anticardiovascular drugs-intercalated layered double hydroxide nanohybrids. The Journal of Physical Chemistry B, 2009, 113(45): 15090–15100

[18] Costantino U, Nocchetti  M. Layered double hydroxides and their intercalation compounds in photochemistry and in medicinal chemistry. In: Rives V , ed. New York: Nova Science Publishers, Inc., 2006, 435–468

[19] Ray S, Joy  M, Sa B , . pH dependent chemical stability and release of methotrexate from a novel nanoceramic carrier. RSC Advances, 2015, 5(49): 39482–39494

[20] Costantino U, Bugatti  V, Gorrasi G , . New polymeric composites based on poly(ε-caprolactone) and layered double hydroxides containing antimicrobial species. ACS Applied Materials & Interfaces, 2009, 1(3): 668–677

[21] Gunawan P, Xu  R. Synthesis of unusual coral-like layered double hydroxide microspheres in a nonaqueouspolar solvent/surfactant system. Journal of Materials Chemistry, 2008, 18(18): 2112–2120

[22] Li B, He  J, Evans D G , . Enteric-coated layered double hydroxides as a controlled release drug delivery system. International Journal of Pharmaceutics, 2004, 287(1–2): 89–95

[23] Riman R E, Suchanek  W L, Lencka  M M. Hydrothermal crystallization of ceramics. Annales de Chimie Science des Materiaux, 2002, 27(6): 15–36

[24] Lopez T, Bosch  P, Ramos E , . Synthesis and characterization of sol–gel hydrotalcites. Structure and texture. Langmuir, 1996, 12(1): 189–192

[25] Xu Z P, Stevenson  G S, Lu  C Q, . Stable suspension of layered double hydroxide nanoparticles in aqueous solution. Journal of the American Chemical Society, 2006, 128(1): 36–37

[26] Tian D Y, Wang  Y, Li S P , . Synthesis of methotrexatum intercalated layered double hydroxides by different methods: Biodegradation process and bioassay explore. Applied Clay Science, 2015, 118: 87–98

[27] Tian D Y, Liu  Z L, Li  S P, . Facile synthesis of methotrexate intercalated layered double hydroxides: particle control, structure and bioassay explore. Materials Science and Engineering C, 2014, 45: 297–305

[28] Choi G, Piao  H, Alothman Z A , . Anionic clay as the drug delivery vehicle: tumor targeting function of layered double hydroxide-methotrexate nanohybrid in C33A orthotopic cervical cancer model. International Journal of Nanomedicine, 2016, 11(25): 337–348

[29] Al-Hazmi F S, Al-Ghamdi  A A, Beall  G W, . Synthesis and characterization of 4-amino-3-isoxazolidinone intercalated NiAl-LDH for nanocarrier applications. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2015, 485: 91–95

[30] Kesarwani P, Rastogi  S, Bhalla, . Nanoparticulate drug delivery system to improve systemic absorption-review. International Journal of Research in Pharmaceutical and Nano Sciences, 2014, 3: 558–569

[31] Iyengar S J, Joy  M, Ghosh C , . Magnetic, X-ray and Mossbauer studies on magnetite/maghemite core–shell nanostructures fabricated through an aqueous route. RSC Advances, 2014, 4(110): 64919–64929 

[32] Chakraborty J, Sengupta  S, Dasgupta S , . Determination of trace level carbonate ion in Mg–Al layered double hydroxide: Its significance on the anion exchange behaviour. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2012, 18(6): 2211–2216

[33] Joy M, Iyengar  S J, Chakraborty  J, . Growth of hierarchical hexagonal layered double hydroxide crystals to large elongated spindle shaped particles. Journal of Nanoscience and Nanotechnology, 2016, 16(9): 10060–10066

[34] Wang Y, Zhang  D. Bioinspired assembly of layered double hydroxide/carboxymethyl chitosan bionanocomposite hydrogel films. Journal of Materials Chemistry B: Materials for Biology and Medicine, 2014, 2(8): 1024–1030

[35] Zhang H, Pan  D, Zou K , . A novel core–shell structured magnetic organic-inorganic nanohybrid involving drug-intercalated layered double hydroxides coated on a magnesium ferrite core for magnetically controlled drug release. Journal of Materials Chemistry, 2009, 19(19): 3069–3077

[36] Chakraborty J, Roychowdhury  S, Sengupta S , . Mg–Al layered double hydroxide-methotrexate nanohybrid drug delivery system: evaluation of efficacy. Materials Science and Engineering C, 2013, 33(4): 2168–2174

[37] Hussein Al Ali S H ,  Al-Qubaisi M ,  Hussein M Z , . Comparative study of Mg/Al- and Zn/Al-layered double hydroxide-perindopril erbumine nanocomposites for inhibition of angiotensin-converting enzyme. International Journal of Nanomedicine, 2012, 7: 4251–4262

[38] Costa D G, Rocha  A B, Souza  W F, . Ab initio study of reaction pathways related to initial steps of thermal decomposition of the layered double hydroxide compounds. The Journal of Physical Chemistry C, 2012, 116(25): 13679–13687

[39] Prevot V, Caperaa  N, Taviot-Gueho C , . Glycine-assisted hydrothermal synthesis of nial-layered double hydroxide nano-structures. Crystal Growth & Design, 2009, 9(8): 3646–3654

[40] Prince J, Montoya  A, Ferrat G , . Proposed general sol–gel method to prepare multimetallic layered double hydroxides: synthesis, characterization, and envisaged application. Chemistry of Materials, 2009, 21(24): 5826–5835

[41] Iyengar S J, Joy  M, Maity T , . Colloidal properties of water dispersible magnetite nanoparticles by photon correlation spectroscopy. RSC Advances, 2016, 6(17): 14393–14402

[42] Kura A U, Hussein  M Z, Fakurazi  S, . Layered double hydroxide nanocomposite for drug delivery systems; bio-distribution, toxicity and drug activity enhancement. Chemistry Central Journal, 2014, 8(1): 47 (8 pages) 

Acknowledgements

The authors are grateful to the Director, Central Glass & Ceramic Research Institute, Kolkata for permission and extending facilities to carry out the above work. MJ and SJI acknowledge UGC and CSIR for their fellowships. We thank 12 FYP CSIR Network project ESC-0103 for funding the DLS facility. Staff members of electron microscopy, XRD, FTIR and Central Instrumentation Facility are also acknowledged for their assistance in obtaining data.

RIGHTS & PERMISSIONS

2017 Higher Education Press and Springer-Verlag GmbH Germany