Simultaneous CO₂ capture and H₂ generation using Fe₂O₃/Al₂O₃ and Fe₂O₃/CuO/Al₂O₃ as oxygen carriers in single packed bed reactor via chemical looping process

Abstract

The chemical looping concept provided a novel way to achieve carbon separation during the production of energy or substances. In this work, hydrogen generation with inherent CO₂ capture in single packed bed reactor via this concept was discussed. Two oxygen carriers, Fe₂O₃ 60 wt.% and Fe₂O₃ 55 wt.%/CuO 5 wt.% supported by Al₂O₃, were made by ball milling method. First, according to the characteristics of the reduction breakthrough curve, a strict fuel supply strategy was selected to achieve simultaneous CO₂ capture and H₂ production. Then, in the long term tests using CO as fuel, it was proved that CuO addition improved hydrogen generation with the maximum intensity of 3700 μmol H₂·g⁻¹ Fe₂O₃ compared with Fe-Al of 2300 μmol H₂·g⁻¹ Fe₂O₃. The overall CO₂ capture efficiency remained 98%–98.8% over 100 cycles. Moreover, the reactivity of deactivated materials was recovered nearly like that of fresh ones by sintering treatment. Finally, two kinds of complex gases consist of CO, H₂, CH₄ and CO₂ were utilized as fuels to test the feasibility. The results showed all components could be completely converted by Fe-Cu-Al in the reduction stage. The intensity of hydrogen production and the overall CO₂ capture efficiency were in the range of 2000–2400 μmol H₂·g⁻¹ Fe₂O₃ and 89%–95%, respectively.

Keywords

CO₂ capture / chemical looping hydrogen generation / iron based oxygen carriers / single packed bed reactor / long-term test / complex gases fuel

References

[1] Richter H J, Knoche K F. Reversibility of combustion processes. In: Gaggioli R, ed. Efficiency and Costing, ACS Symposium Series. Washington DC: American Chemical Society, 1983, 71–85

[2] Hossain M M, de Lasa H I. Chemical-looping combustion (CLC) for inherent CO₂ separations—A review. Chemical Engineering Science, 2008, 63(18): 4433–4451

[3] Fan L S, Zeng L, Wang W, Luo S. Chemical looping processes for CO₂ capture and carbonaceous fuel conversion-prospect and opportunity. Energy & Environmental Science, 2012, 5(6): 7254–7280

[4] Gupta P, Velazquez-Vargas L G, Fan L S. Syngas Redox (SGR) process to produce hydrogen from coal derived syngas. Energy & Fuels, 2007, 21(5): 2900–2908

[5] Yu L, Tu C, Luo Y M. Fabrication, characterization and evaluation of mesoporous activated carbons from agricultural waste: Jerusalem artichoke stalk as an example. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2015, 9(2): 206–215

[6] Zhao Y, Lu W J, Chen J J, Zhang X F, Wang H T. Research progress on hydrothermal dissolution and hydrolysis of lignocellulose and lignocellulosic waste. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2014, 8(2): 151–161

[7] Li F, Zeng L, Ramkumar S, Sridhar D, Iyer S M, Fan L S. Chemical looping gasification using gaseous fuels. In: Fan L S, ed. Chemical Looping Systems for Fossil Energy Conversions, 1st ed. New Jersey: John Wiley & Sons, Inc., 2010, 241–251

[8] Rydén M, Arjmand M. Continuous hydrogen production via the steam–iron reaction by chemical looping in a circulating fluidized-bed reactor. International Journal of Hydrogen Energy, 2012, 37(6): 4843–4854

[9] Sridhar D, Tong A, Kim H, Zeng L, Li F, Fan L S. Syngas chemical looping process: design and construction of a 25kW_th subpilot unit. Energy & Fuels, 2012, 26(4): 2292–2302

[10] Tong A, Sridhar D, Sun Z C, Kim H R, Zeng L, Wang F, Wang D W, Kathe M V, Luo S W, Sun Y H, Fan L S. Continuous high purity hydrogen generation from a syngas chemical looping 25kW_th sub-pilot unit with 100% carbon capture. Fuel, 2013, 103: 495–505

[11] Hong S Y, Kang K S, Park C S, Kim S D, Bae J W, Nam J W, Lee Y, Lee D H. Solid mass flux in a chemical-looping process for hydrogen production in a multistage circulating moving bed reactor. International Journal of Hydrogen Energy, 2013, 38(14): 6052–6058

[12] Cho W C, Lee D Y, Seo M W, Kim S D, Kang K S, Bae K K, Kim C H, Jeong S U, Park C S. Continuous operation characteristics of chemical looping hydrogen production system. Applied Energy, 2014, 113: 1667–1674

[13] Chen S Y, Xiang W G, Xue Z P, Sun X Y. Experimental investigation of chemical looping hydrogen generation using iron oxides in a batch fluidized bed. Proceedings of the Combustion Institute, 2011, 33(2): 2691–2699

[14] Chen S Y, Shi Q L, Xue Z P, Sun X Y, Xiang W G. Experimental investigation of chemical-looping hydrogen generation using Al₂O₃ or TiO₂-supported iron oxides in a batch fluidized bed. International Journal of Hydrogen Energy, 2011, 36(15): 8915–8926

[15] Xiang W G, Chen S Y, Xue Z P, Sun X Y. Investigation of coal gasification hydrogen and electricity co-production plant with three-reactors chemical looping process. International Journal of Hydrogen Energy, 2010, 35(16): 8580–8591

[16] Xue Z P, Chen S Y, Wang D, Xiang W G. Design and fluid dynamic analysis of a three-fluidized-bed reactor system for chemical-looping hydrogen generation. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(11): 4267–4278

[17] Noorman S, Annaland M V, Kuipers H. Packed bed reactor technology for chemical-looping combustion. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2007, 46(12): 4212–4220

[18] Noorman S, Gallucci F, Annaland M V, Kuipers J A M. Experimental investigation of chemical-looping combustion in packed beds: a parametric study. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2011, 50(4): 1968–1980

[19] Noorman S, Annaland M V, Kuipers J A M. Experimental validation of packed bed chemical-looping combustion. Chemical Engineering Science, 2010, 65(1): 92–97

[20] Noorman S, Gallucci F, Annaland M V, Kuipers H J A M. Experimental investigation of a CuO/Al₂O₃ oxygen carrier for chemical-looping combustion. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2010, 49(20): 9720–9728

[21] Noorman S, Gallucci F, Annaland M V, Kuipers J A M. A theoretical investigation of CLC in packed beds. Part 1: Particle model. Chemical Engineering Journal, 2011, 167(1): 297–307

[22] Noorman S, Gallucci F, Annaland M V, Kuipers J A M. A theoretical investigation of CLC in packed beds. Part 2: Reactor model. Chemical Engineering Journal, 2011, 167(1): 369–376

[23] Bohn C D, Müller C R, Cleeton J P, Hayhurst A N, Davidson J F, Scott S A, Dennis J S. Production of very pure hydrogen with simultaneous capture of carbon dioxide using the redox reactions of iron oxides in packed beds. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2008, 47(20): 7623–7630

[24] Solunke R D, Veser G. Hydrogen production via chemical looping steam reforming in a periodically operated fixed-bed reactor. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2010, 49(21): 11037–11044

[25] Müller C R, Bohn C D, Song Q, Scott S A, Dennis J S. The production of separate streams of pure hydrogen and carbon dioxide from coal via an iron-oxide redox cycle. Chemical Engineering Journal, 2011, 166(3): 1052–1060

[26] Kierzkowska A M, Bohn C D, Scott S A, Cleeton J P, Dennis J S, Müller C R. Development of iron oxide carriers for chemical looping combustion using sol-gel. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2010, 49(11): 5383–5391

[27] Johansson M, Mattisson T, Lyngfelt A. Creating a synergy effect by using mixed oxides of iron- and nickel oxides in the combustion of methane in a chemical-looping combustion reactor. Energy & Fuels, 2006, 20(6): 2399–2407

[28] Ryu J C, Lee D H, Kang K S, Park C S, Kim J W, Kim Y H. Effect of additives on redox behavior of iron oxide for chemical hydrogen storage. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2008, 14(2): 252–260

[29] Li M. Dual-stage technology research of woody biomass pyrolysis and gasification for hydrogen production. Dissertation for the Doctoral Degree. Beijing: Tsinghua University, 2008 (in Chinese)

[30] Wang S Z, Wang G X, Jiang F, Luo M, Li H Y. Chemical looping combustion of coke oven gas by using Fe₂O₃/CuO with MgAl₂O₄ as oxygen carrier. Energy & Environmental Science, 2010, 3(9): 1353–1360

RIGHTS & PERMISSIONS

Higher Education Press and Springer-Verlag Berlin Heidelberg