Removal of decabromodiphenyl ether (BDE-209) by sepiolite-supported nanoscale zerovalent iron

Abstract

Nanoscale zerovalent iron (nZVI) synthesized using sepiolite as a supporter was used to investigate the removal kinetics and mechanisms of decabromodiphenyl ether (BDE-209). BDE-209 was rapidly removed by the prepared sepiolite-supported nZVI with a reaction rate that was 5 times greater than that of the conventionally prepared nZVI because of its high surface area and reactivity. The degradation of BDE-209 occurred in a stepwise debromination manner, which followed pseudo-first-order kinetics. The removal efficiency of BDE-209 increased with increasing dosage of sepiolite-supported nZVI particles and decreasing pH, and the efficiency decreased with increasing initial BDE-209 concentrations. The presence of tetrahydrofuran (THF) as a cosolvent at certain volume fractions in water influenced the degradation rate of sepiolite-supported nZVI. Debromination pathways of BDE-209 with sepiolite-supported nZVI were proposed based on the identified reaction intermediates, which ranged from nona- to mono-brominated diphenylethers (BDEs) under acidic conditions and nona- to penta-BDEs under alkaline conditions. Adsorption on sepiolite-supported nZVI particles also played a role in the removal of BDE-209. Our findings indicate that the particles have potential applications in removing environmental pollutants, such as halogenated organic contaminants.

Keywords

sepiolite-supported nanoscale zerovalent iron / decabromodiphenyl ether / debromination / adsorption / mechanism

References

[1] Peng X Z, Tang C M, Yu Y Y, Tan J H, Huang Q X, Wu J P, Chen S J, Mai B X. Concentrations, transport, fate, and releases of polybrominated diphenyl ethers in sewage treatment plants in the Pearl River Delta, South China. Environment International, 2009, 35(2): 303–309

[2] Shi T, Chen S J, Luo X J, Zhang X L, Tang C M, Luo Y, Ma Y J, Wu J P, Peng X Z, Mai B X. Occurrence of brominated flame retardants other than polybrominated diphenyl ethers in environmental and biota samples from southern China. Chemosphere, 2009, 74(7): 910–916

[3] Mariussen E, Fjeld E, Breivik K, Steinnes E, Borgen A, Kjellberg G, Schlabach M. Elevated levels of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in fish from Lake Mjøsa, Norway. Science of the Total Environment, 2008, 390(1): 132–141

[4] Johnson-Restrepo B, Kannan K, Rapaport D P, Rodan B D. Polybrominated diphenyl ethers and polychlorinated biphenyls in human adipose tissue from New York. Environmental Science & Technology, 2005, 39(14): 5177–5182

[5] Sjödin A, Jones R S, Focant J F, Lapeza C, Wang R Y, McGahee E E 3rd, Zhang Y L, Turner W E, Slazyk B, Needham L L, Patterson D G. Retrospective time-trend study of polybrominated diphenyl ether and polybrominated and polychlorinated biphenyl levels in human serum from the United States. Environmental Health Perspectives, 2004, 112(6): 654–658

[6] Luo X J, Liu J, Luo Y, Zhang X L, Wu J P, Lin Z, Chen S J, Mai B X, Yang Z Y. Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in free-range domestic fowl from an e-waste recycling site in South China: levels, profile and human dietary exposure. Environment International, 2009, 35(2): 253–258

[7] Luo X J, Yu M, Mai B X, Chen S J. Distribution and partition of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in water of the Zhujiang River Estuary. Chinese Science Bulletin, 2008, 53(4): 493–500

[8] Luo Q, Wong M H, Cai Z W. Determination of polybrominated diphenyl ethers in freshwater fishes from a river polluted by e-wastes. Talanta, 2007, 72(5): 1644–1649

[9] Darnerud P O, Eriksen G S, Jóhannesson T, Larsen P B, Viluksela M. Polybrominated diphenyl ethers: occurrence, dietary exposure, and toxicology. Environmental Health Perspectives, 2001, 109(Suppl 1): 49–68

[10] Behnisch P A, Hosoe K, Sakai S. Brominated dioxin-like compounds: in vitro assessment in comparison to classical dioxin-like compounds and other polyaromatic compounds. Environment International, 2003, 29(6): 861–877

[11] Keum Y S, Li Q X. Reductive debromination of polybrominated diphenyl ethers by zerovalent iron. Environmental Science & Technology, 2005, 39(7): 2280–2286

[12] Vonderheide A P, Mueller K E, Meija J, Welsh G L. Polybrominated diphenyl ethers: causes for concern and knowledge gaps regarding environmental distribution, fate and toxicity. Science of the Total Environment, 2008, 400(1−3): 425–436

[13] Cai Y L, Liang B, Fang Z Q, Xie Y Y, Tsang E P. Effect of humic acid and metal ions on the debromination of BDE209 by nZVM prepared from steel pickling waste liquor. Frontiers of Environmental Science & Engineering, doi: 10.1007/s11783-014-0764-8

[14] Fang Z Q, Qiu X H, Chen J H, Qiu X Q. Debromination of polybrominated diphenyl ethers by Ni/Fe bimetallic nanoparticles: influencing factors, kinetics, and mechanism. Journal of Hazardous Materials, 2011, 185(2−3): 958–969

[15] Wei Y T, Wu S C, Chou C M, Che C H, Tsai S M, Lien H L. Influence of nanoscale zero-valent iron on geochemical properties of groundwater and vinyl chloride degradation: a field case study. Water Research, 2010, 44(1): 131–140

[16] Ghasemzadeh G, Momenpour M, Omidi F, Hosseini M R, Ahani M, Barzegari A. Applications of nanomaterials in water treatment and environmental remediation. Frontiers of Environmental Science & Engineering, 2014, 8(4): 471–482

[17] Chen X, Yao X Y, Yu C N, Su X M, Shen C F, Chen C, Huang R L, Xu X H. Hydrodechlorination of polychlorinated biphenyls in contaminated soil from an e-waste recycling area, using nanoscale zerovalent iron and Pd/Fe bimetallic nanoparticles. Environmental Science and Pollution Research International, 2014, 21(7): 5201–5210

[18] Wang C B, Zhang W X. Synthesizing nanoscale iron particles for rapid and complete dechlorination of TCE and PCBs. Environmental Science & Technology, 1997, 31(7): 2154–2156

[19] Fang Z Q, Qiu X H, Chen J H, Qiu X Q. Degradation of the polybrominated diphenyl ethers by nanoscale zero-valent metallic particles prepared from steel pickling waste liquor. Desalination, 2011, 267(1): 34–41

[20] Shih Y, Tai Y. Reaction of decabrominated diphenyl ether by zerovalent iron nanoparticles. Chemosphere, 2010, 78(10): 1200–1206

[21] Zhuang Y, Ahn S, Luthy R G. Debromination of polybrominated diphenyl ethers by nanoscale zerovalent iron: pathways, kinetics, and reactivity. Environmental Science & Technology, 2010, 44(21): 8236–8242

[22] Xiao J N, Gao B Y, Yue Q Y, Gao Y, Li Q. Removal of trihalomethanes from reclaimed-water by original and modified nanoscale zero-valent iron: Characterization, kinetics and mechanism. Chemical Engineering Journal, 2015, 262: 1226–1236

[23] Yu K, Gu C, Boyd S A, Liu C, Sun C, Teppen B J, Li H. Rapid and extensive debromination of decabromodiphenyl ether by smectite clay-templated subnanoscale zero-valent iron. Environmental Science & Technology, 2012, 46(16): 8969–8975

[24] Fei X N, Cao L Y, Zhou L F, Gu Y C, Wang X Y. Degradation of bromamine acid by nanoscale zero-valent iron (nZVI) supported on sepiolite. Water Science and Technology, 2012, 66(12): 2539–2545

[25] Xiao J N, Yue Q Y, Gao B Y, Sun Y Y, Kong J J, Gao Y, Li Q, Wang Y. Performance of activated carbon/nanoscale zero-valent iron for removal of trihalomethanes (THMs) at infinitesimal concentration in drinking water. Chemical Engineering Journal, 2014, 253: 63–72

[26] Li A, Tai C, Zhao Z S, Wang Y W, Zhang Q H, Jiang G B, Hu J T. Debromination of decabrominated diphenyl ether by resin-bound iron nanoparticles. Environmental Science & Technology, 2007, 41(19): 6841–6846

[27] Qiu X H, Fang Z Q, Liang B, Gu F L, Xu Z C. Degradation of decabromodiphenyl ether by nano zero-valent iron immobilized in mesoporous silica microspheres. Journal of Hazardous Materials, 2011, 193: 70–81

[28] Luo S, Qin P F, Shao J H, Peng L, Zeng Q R, Gu J D. Synthesis of reactive nanoscale zero valent iron using rectorite supports and its application for Orange II removal. Chemical Engineering Journal, 2013, 223: 1–7

[29] Wang W, Zhou M H, Mao Q, Yue J J, Wang X. Novel NaY zeolite-supported nanoscale zero-valent iron as an efficient heterogeneous Fenton catalyst. Catalysis Communications, 2010, 11(11): 937–941

[30] Bokare A D, Chikate R C, Rode C V, Paknikar K M. Iron-nickel bimetallic nanoparticles for reductive degradation of azo dye Orange G in aqueous solution. Applied Catalysis B: Environmental, 2008, 79(3): 270–278

[31] Lin K D, Ding J F, Huang X W. Debromination of tetrabromobisphenol A by nanoscale zerovalent iron: kinetics, influencing factors, and pathways. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(25): 8378–8385

[32] Choe S, Lee S H, Chang Y Y, Hwang K Y, Khim J. Rapid reductive destruction of hazardous organic compounds by nanoscale Fe⁰. Chemosphere, 2001, 42(4): 367–372

[33] Yang G C C, Lee H L. Chemical reduction of nitrate by nanosized iron: kinetics and pathways. Water Research, 2005, 39(5): 884–894

[34] Gerecke A C, Hartmann P C, Heeb N V, Kohler H P E, Giger W, Schmid P, Zennegg M, Kohler M. Anaerobic degradation of decabromodiphenyl ether. Environmental Science & Technology, 2005, 39(4): 1078–1083那我上去

Acknowledgements

This research was supported by the National Nature Science Foundation of China (Grant Nos. 41372262 and 41301344), the Nature Science Foundation of Shanghai (No. 13ZR1435100), and the Talent Development Fund Project of Shanghai (No. 201325).

RIGHTS & PERMISSIONS

2014 Higher Education Press and Springer-Verlag Berlin Heidelberg