Solid-state polymer electrolytes: Decoupling lithium-ion transport from relaxation dynamics of polymer chain segments

Abstract

The pursuit of high-energy-density energy storage systems has induced significant safety risk in lithium metal batteries, particularly due to the lithium dendrite growth and flammability of liquid electrolytes. Solid-state electrolytes (SSEs) have emerged as a promising alternative, among which solid-state polymer electrolytes (SPEs) stand out due to their lightweight, flexibility, and excellent interfacial compatibility with electrodes. Despite these advantages, conventional SPEs, particularly those based on poly(ethylene oxide) (PEO), suffer from low room-temperature ionic conductivity, low transference numbers, and insufficient mechanical strength. Recent advancements have introduced decoupled SPEs (DSPEs), a novel class of SPEs that decouple ionic conduction from polymer chain segment motion. This decoupling mechanism, akin to that observed in superionic crystals and glasses, enables simultaneous achievement of high ionic conductivity and robust mechanical properties at room temperature. DSPEs represent a significant departure from traditional SPEs, offering a new paradigm for designing high-performance SSEs. This review provides a comprehensive examination of DSPEs, covering their fundamental ion transport mechanisms, key performance evaluation criteria, and advanced characterization techniques. We discuss various design strategies and materials that have been employed to develop DSPEs, highlighting their unique ion conduction mechanisms and comparative advantages. Furthermore, the review raises several critical challenges that must be overcome to advance DSPEs toward commercialization, including scalability, cost reduction, and optimization of electrode-electrolyte interfaces. By systematically analyzing the current state of DSPE research, this review aims to provide a roadmap for future developments in this field, ultimately contributing to the realization of next-generation, high-performance solid-state lithium metal batteries.

Keywords

decoupled ion transport / lithium metal batteries / polymer electrolytes / solid-state electrolytes / superionic

References

[1] H. Zhang, C. Li, G. G. Eshetu, S. Laruelle, S. Grugeon, K. Zaghib, C. Julien, A. Mauger, D. Guyomard, T. Rojo, N. Gisbert-Trejo, S. Passerini, X. Huang, Z. Zhou, P. Johansson, M. Forsyth, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 534.

[2] B. Dunn, H. Kamath, J.-M. Tarascon, Science 2011, 334, 928.

[3] X. Kong, T. Zhou, L. Wang, K. Liu, X. Huang, T. Li, Z. Sun, F. Gong, W. Fan, R. Xiao, Responsive Mater. 2024, 2, e20240028.

[4] Nanomaterials for Sustainable Energy (Ed: Q. Li), Springer International Publishing, Cham 2016.

[5] H. Cai, X. Cui, Y. Shi, Y. Zhang, X. Chen, L. Fan, J. Zhou, C. Tian, W. Xue, ACS Nano 2024, 18, 32723.

[6] J. T. Frith, M. J. Lacey, U. Ulissi, Nat. Commun. 2023, 14, 420.

[7] M. Armand, P. Axmann, D. Bresser, M. Copley, K. Edström, C. Ekberg, D. Guyomard, B. Lestriez, P. Novák, M. Petranikova, W. Porcher, S. Trabesinger, M. Wohlfahrt-Mehrens, H. Zhang, J. Power Sources 2020, 479, 228708.

[8] D. Lin, Y. Liu, Y. Cui, Nat. Nanotechnol. 2017, 12, 194.

[9] Q. Zhao, S. Stalin, C.-Z. Zhao, L. A. Archer, Nat. Rev. Mater. 2020, 5, 229.

[10] J. Janek, W. G. Zeier, Nat. Energy 2016, 1, 16141.

[11] K. Brandt, Solid State Ionics 1994, 69, 173.

[12] M. S. Whittingham, Chem. Rev. 2004, 104, 4271.

[13] N. Li, X. Han, X. Cui, C. Xu, C. Mao, X. Dai, W. Xue, Adv. Funct. Mater. 2025, 35, 2409431.

[14] D. Aurbach, J. Power Sources 2000, 89, 206.

[15] W. Xu, J. Wang, F. Ding, X. Chen, E. Nasybulin, Y. Zhang, J.-G. Zhang, Energy Environ. Sci. 2014, 7, 513.

[16] Y. S. Cohen, Y. Cohen, D. Aurbach, J. Phys. Chem. B 2000, 104, 12282.

[17] D. Lu, Y. Shao, T. Lozano, W. D. Bennett, G. L. Graff, B. Polzin, J. Zhang, M. H. Engelhard, N. T. Saenz, W. A. Henderson, P. Bhattacharya, J. Liu, J. Xiao, Adv. Energy Mater. 2015, 5, 1400993.

[18] C. Sun, J. Liu, Y. Gong, D. P. Wilkinson, J. Zhang, Nano Energy 2017, 33, 363.

[19] A. M. Bates, Y. Preger, L. Torres-Castro, K. L. Harrison, S. J. Harris, J. Hewson, Joule 2022, 6, 742.

[20] S. Li, S.-Q. Zhang, L. Shen, Q. Liu, J.-B. Ma, W. Lv, Y.-B. He, Q.-H. Yang, Adv. Sci. 2020, 7, 1903088.

[21] P. Albertus, V. Anandan, C. Ban, N. Balsara, I. Belharouak, J. Buettner-Garrett, Z. Chen, C. Daniel, M. Doeff, N. J. Dudney, B. Dunn, S. J. Harris, S. Herle, E. Herbert, S. Kalnaus, J. A. Libera, D. Lu, S. Martin, B. D. McCloskey, M. T. McDowell, Y. S. Meng, J. Nanda, J. Sakamoto, E. C. Self, S. Tepavcevic, E. Wachsman, C. Wang, A. S. Westover, J. Xiao, T. Yersak, ACS Energy Lett. 2021, 6, 1399.

[22] Y.-K. Sun, ACS Energy Lett. 2020, 5, 3221.

[23] J. C. Bachman, S. Muy, A. Grimaud, H.-H. Chang, N. Pour, S. F. Lux, O. Paschos, F. Maglia, S. Lupart, P. Lamp, L. Giordano, Y. Shao-Horn, Chem. Rev. 2016, 116, 140.

[24] Z. Gao, H. Sun, L. Fu, F. Ye, Y. Zhang, W. Luo, Y. Huang, Adv. Mater. 2018, 30, 1705702.

[25] Z. Ning, D. S. Jolly, G. Li, R. De Meyere, S. D. Pu, Y. Chen, J. Kasemchainan, J. Ihli, C. Gong, B. Liu, D. L. R. Melvin, A. Bonnin, O. Magdysyuk, P. Adamson, G. O. Hartley, C. W. Monroe, T. J. Marrow, P. G. Bruce, Nat. Mater. 2021, 20, 1121.

[26] A. Sakuda, A. Hayashi, M. Tatsumisago, Sci. Rep. 2013, 3, 2261.

[27] J. Lopez, D. G. Mackanic, Y. Cui, Z. Bao, Nat. Rev. Mater. 2019, 4, 312.

[28] J. Mindemark, M. J. Lacey, T. Bowden, D. Brandell, Prog. Polym. Sci. 2018, 81, 114.

[29] Y. Jiang, X. Yan, Z. Ma, P. Mei, W. Xiao, Q. You, Y. Zhang, Polymers 2018, 10, 1237.

[30] D. Zhou, D. Shanmukaraj, A. Tkacheva, M. Armand, G. Wang, Chem 2019, 5, 2326.

[31] X. Wang, R. Xiao, H. Li, L. Chen, Phys. Rev. Lett. 2017, 118, 195901.

[32] Z. Song, F. Chen, M. Martinez-Ibañez, W. Feng, M. Forsyth, Z. Zhou, M. Armand, H. Zhang, Nat. Commun. 2023, 14, 4884.

[33] S. D. Jones, J. Bamford, G. H. Fredrickson, R. A. Segalman, ACS Polym. Au 2022, 2, 430.

[34] V. Bocharova, A. P. Sokolov, Macromolecules 2020, 53, 4141.

[35] Broadband Dielectric Spectroscopy (Eds: F. Kremer, A. Schönhals), Springer, Berlin, Heidelberg 2003.

[36] A Dictionary of Chemistry (Ed: J. Daintith), Oxford University Press, 2008.

[37] H. J. V. Tyrrell, K. R. Harris, Diffusion in Liquids: A Theoretical and Experimental Study, Butterworths, London Boston 1984.

[38] D. E. Fenton, J. M. Parker, P. V. Wright, Polymer 1973, 14, 589.

[39] C. Berthier, W. Gorecki, M. Minier, M. B. Armand, J. M. Chabagno, P. Rigaud, Solid State Ionics 1983, 11, 91.

[40] Y. Wang, F. Fan, A. L. Agapov, T. Saito, J. Yang, X. Yu, K. Hong, J. Mays, A. P. Sokolov, Polymer 2014, 55, 4067.

[41] M. A. Ratner, D. F. Shriver, Chem. Rev. 1988, 88, 109.

[42] X. Cui, S. Ding, Y. Niu, H. Wang, Y. Lu, Y. Hu, W. Xue, Adv. Mater. 2025, 37, 2415611.

[43] S. K. Patla, P. Pal, A. Ghosh, Solid State Ionics 2023, 398, 116261.

[44] Y. Wang, A. L. Agapov, F. Fan, K. Hong, X. Yu, J. Mays, A. P. Sokolov, Phys. Rev. Lett. 2012, 108, 088303.

[45] K. M. Diederichsen, H. G. Buss, B. D. McCloskey, Macromolecules 2017, 50, 3831.

[46] M. Marzantowicz, J. R. Dygas, F. Krok, Z. Florjańczyk, E. Zygadło-Monikowska, Electrochim. Acta 2007, 53, 1518.

[47] R. C. Agrawal, G. P. Pandey, J. Phys. D: Appl. Phys. 2008, 41, 223001.

[48] L. Fan, C.-W. Nan, S. Zhao, Solid State Ionics 2003, 164, 81.

[49] S. Zhang, J. Y. Lee, L. Hong, J. Power Sources 2004, 126, 125.

[50] C. Shen, J. Wang, Z. Tang, H. Wang, H. Lian, J. Zhang, C. Cao, Electrochim. Acta 2009, 54, 3490.

[51] Y. Jiang, Y. Li, F. Dong, X. Chu, J. Li, H. Xie, J. Liu, J. Energy Storage 2024, 88, 111558.

[52] W. Wieczorek, A. Zalewska, D. Raducha, Z. Florjańczyk, J. R. Stevens, J. Phys. Chem. B 1998, 102, 352.

[53] M. Nookala, B. Kumar, S. Rodrigues, J. Power Sources 2002, 111, 165.

[54] D. Lin, W. Liu, Y. Liu, H. R. Lee, P.-C. Hsu, K. Liu, Y. Cui, Nano Lett. 2016, 16, 459.

[55] F. Croce, G. B. Appetecchi, L. Persi, B. Scrosati, Nature 1998, 394, 456.

[56] D. M. Schaetzl, P. Li, N. Chaudhari, G. H. Bernstein, S. K. Fullerton-Shirey, J. Phys. Chem. C 2014, 118, 18836.

[57] H.-Y. Sun, H.-J. Sohn, O. Yamamoto, Y. Takeda, N. Imanishi, J. Electrochem. Soc. 1999, 146, 1672.

[58] Z. Lei, J. Shen, W. Zhang, Q. Wang, J. Wang, Y. Deng, C. Wang, Nano Res. 2020, 13, 2259.

[59] I. Nicotera, G. A. Ranieri, M. Terenzi, A. V. Chadwick, M. I. Webster, Solid State Ionics 2002, 146, 143.

[60] L. R. A. K. Bandara, M. A. K. L. Dissanayake, B.-E. Mellander, Electrochim. Acta 1998, 43, 1447.

[61] Y. Kumar, S. A. Hashmi, G. P. Pandey, Solid State Ionics 2011, 201, 73.

[62] M. Wetjen, M. A. Navarra, S. Panero, S. Passerini, B. Scrosati, J. Hassoun, ChemSusChem 2013, 6, 1037.

[63] K. Xie, L. Shi, J. Energy Storage 2023, 68, 107640.

[64] Y. Liu, Y. Zhao, W. Lu, L. Sun, L. Lin, M. Zheng, X. Sun, H. Xie, Nano Energy 2021, 88, 106205.

[65] S. Wang, K. Min, Polymer 2010, 51, 2621.

[66] B. K. Choi, Y. W. Kim, H. K. Shin, Electrochim. Acta 2000, 45, 1371.

[67] C. Li, S. Zhou, L. Dai, X. Zhou, B. Zhang, L. Chen, T. Zeng, Y. Liu, Y. Tang, J. Jiang, J. Huang, J. Mater. Chem. A 2021, 9, 24661.

[68] S. Rajendran, R. Kannan, O. Mahendran, J. Power Sources 2001, 96, 406.

[69] S. K. Patla, R. Ray, K. Asokan, S. Karmakar, J. Appl. Phys. 2018, 123, 125102.

[70] Z. Wen, T. Itoh, Y. Ichikawa, M. Kubo, O. Yamamoto, Solid State Ionics 2000, 134, 281.

[71] T. Aoki, A. Konno, T. Fujinami, Electrochim. Acta 2004, 50, 301.

[72] C. H. Park, Y.-K. Sun, D.-W. Kim, Electrochim. Acta 2004, 50, 375.

[73] A. Helaley, G. (David) Zhan, X. Liang, J. Electrochem. Soc. 2024, 171, 110509.

[74] M. Singh, O. Odusanya, G. M. Wilmes, H. B. Eitouni, E. D. Gomez, A. J. Patel, V. L. Chen, M. J. Park, P. Fragouli, H. Iatrou, N. Hadjichristidis, D. Cookson, N. P. Balsara, Macromolecules 2007, 40, 4578.

[75] R. Bouchet, T. N. T. Phan, E. Beaudoin, D. Devaux, P. Davidson, D. Bertin, R. Denoyel, Macromolecules 2014, 47, 2659.

[76] N. P. Young, D. Devaux, R. Khurana, G. W. Coates, N. P. Balsara, Solid State Ionics 2014, 263, 87.

[77] J. Sun, G. M. Stone, N. P. Balsara, R. N. Zuckermann, Macromolecules 2012, 45, 5151.

[78] C. M. Bates, A. B. Chang, N. Momčilović, S. C. Jones, R. H. Grubbs, Macromolecules 2015, 48, 4967.

[79] P. E. Trapa, Y.-Y. Won, S. C. Mui, E. A. Olivetti, B. Huang, D. R. Sadoway, A. M. Mayes, S. Dallek, J. Electrochem. Soc. 2004, 152, A1.

[80] J.-C. Daigle, A. Vijh, P. Hovington, C. Gagnon, J. Hamel-Pâquet, S. Verreault, N. Turcotte, D. Clément, A. Guerfi, K. Zaghib, J. Power Sources 2015, 279, 372.

[81] S. Ren, T. Zheng, Q. Zhou, L. Zhang, H. Li, Ionics 2014, 20, 1225.

[82] Y. Chen, Y. Shi, Y. Liang, H. Dong, F. Hao, A. Wang, Y. Zhu, X. Cui, Y. Yao, ACS Appl. Energy Mater. 2019, 2, 1608.

[83] F. Fu, Y. Zheng, N. Jiang, Y. Liu, C. Sun, A. Zhang, H. Teng, L. Sun, H. Xie, Chem. Eng. J. 2022, 450, 137776.

[84] D. Li, X. Ji, X. Gong, F. Tsai, Q. Zhang, L. Yao, T. Jiang, R. K. Y. Li, H. Shi, S. Luan, D. Shi, J. Power Sources 2019, 423, 349.

[85] R. Kato, P. Mirmira, A. Sookezian, G. L. Grocke, S. N. Patel, S. J. Rowan, ACS Macro Lett. 2020, 9, 500.

[86] Physics of Superionic Conductors (Ed: M. B. Salamon), Springer, Berlin, Heidelberg 1979.

[87] T. Famprikis, P. Canepa, J. A. Dawson, M. S. Islam, C. Masquelier, Nat. Mater. 2019, 18, 1278.

[88] N. Kamaya, K. Homma, Y. Yamakawa, M. Hirayama, R. Kanno, M. Yonemura, T. Kamiyama, Y. Kato, S. Hama, K. Kawamoto, A. Mitsui, Nat. Mater. 2011, 10, 682.

[89] J. B. Boyce, B. A. Huberman, Phys. Rep. 1979, 51, 189.

[90] A. Kisliuk, V. Bocharova, I. Popov, C. Gainaru, A. P. Sokolov, Electrochim. Acta 2019, 299, 191.

[91] Y. Wang, F. Fan, A. L. Agapov, X. Yu, K. Hong, J. Mays, A. P. Sokolov, Solid State Ionics 2014, 262, 782.

[92] CRC Handbook of Chemistry and Physics (Ed: W. M. Haynes), CRC Press 2011.

[93] K. Yoshida, H. Manabe, Y. Takahashi, T. Furukawa, Electrochim. Acta 2011, 57, 139.

[94] W. Xu, C. A. Angell, Science 2003, 302, 422.

[95] J. P. Malugani, A. Wasniewski, M. Doreau, G. Robert, A. A. Rikabi, Mater. Res. Bull. 1978, 13, 427.

[96] H. Takahashi, Y. Hiki, H. Kobayashi, J. Appl. Phys. 1998, 84, 213.

[97] M. Wübbenhorst, J. van Turnhout, J. Non-Cryst. Solids 2002, 305, 40.

[98] D. Fragiadakis, S. Dou, R. H. Colby, J. Runt, Macromolecules 2008, 41, 5723.

[99] K. Kumbhakar, T. D. Pham, K.-K. Lee, K. Kwak, M. Cho, Electrochim. Acta 2023, 462, 142759.

[100] I. Popov, K. Biernacka, H. Zhu, F. Nti, L. Porcarelli, X. Wang, A. Khamzin, C. Gainaru, M. Forsyth, A. P. Sokolov, J. Phys. Chem. C 2020, 124, 17889.

[101] R. Richert, H. Wagner, Solid State Ionics 1998, 105, 167.

[102] H. Wagner, R. Richert, Polymer 1997, 38, 255.

[103] A. L. Agapov, A. P. Sokolov, Macromolecules 2011, 44, 4410.

[104] M. Becher, S. Becker, L. Hecht, M. Vogel, Macromolecules 2019, 52, 9128.

[105] A. Johansson, A. Gogoll, J. Tegenfeldt, Polymer 1996, 37, 1387.

[106] E. W. Stacy, C. P. Gainaru, M. Gobet, Z. Wojnarowska, V. Bocharova, S. G. Greenbaum, A. P. Sokolov, Macromolecules 2018, 51, 8637.

[107] E. O. Stejskal, J. E. Tanner, J. Chem. Phys. 1965, 42, 288.

[108] J. R. Sangoro, F. Kremer, Acc. Chem. Res. 2012, 45, 525.

[109] K. Hayamizu, K. Sugimoto, E. Akiba, Y. Aihara, T. Bando, W. S. Price, J. Phys. Chem. B 2002, 106, 547.

[110] F. Fan, Y. Wang, T. Hong, M. F. Heres, T. Saito, A. P. Sokolov, Macromolecules 2015, 48, 4461.

[111] F. Fan, W. Wang, A. P. Holt, H. Feng, D. Uhrig, X. Lu, T. Hong, Y. Wang, N.-G. Kang, J. Mays, A. P. Sokolov, Macromolecules 2016, 49, 4557.

[112] P. Prakash, B. Fall, J. Aguirre, L. A. Sonnenberg, P. R. Chinnam, S. Chereddy, D. A. Dikin, A. Venkatnathan, S. L. Wunder, M. J. Zdilla, Nat. Mater. 2023, 22, 627.

[113] Z. Gadjourova, Y. G. Andreev, D. P. Tunstall, P. G. Bruce, Nature 2001, 412, 520.

[114] T. Yamamoto, M. Inami, T. Kanbara, Chem. Mater. 1994, 6, 44.

[115] A. P. Sokolov, K. S. Schweizer, Phys. Rev. Lett. 2009, 102, 248301.

[116] H. Sasabe, S. Saito, Polym. J. 1972, 3, 624.

[117] M. Adams, V. Richmond, D. Smith, Y. Wang, F. Fan, A. P. Sokolov, D. A. Waldow, Polymer 2017, 116, 218.

[118] L. Yan, C. Rank, S. Mecking, K. I. Winey, J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 857.

[119] M. A. Stolberg, B. A. Paren, P. A. Leon, C. M. Brown, G. Winter, K. Gordiz, A. Concellón, R. Gómez-Bombarelli, Y. Shao-Horn, J. A. Johnson, J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 16200.

[120] S. Mogurampelly, J. R. Keith, V. Ganesan, J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 9511.

[121] C. Gainaru, R. Kumar, I. Popov, M. A. Rahman, M. Lehmann, E. Stacy, V. Bocharova, B. G. Sumpter, T. Saito, K. S. Schweizer, A. P. Sokolov, Macromolecules 2023, 56, 6051.

[122] B. A. Paren, B. A. Thurston, W. J. Neary, A. Kendrick, J. G. Kennemur, M. J. Stevens, A. L. Frischknecht, K. I. Winey, Macromolecules 2020, 53, 8960.

[123] Z. Wojnarowska, J. Knapik, J. Jacquemin, S. Berdzinski, V. Strehmel, J. R. Sangoro, M. Paluch, Macromolecules 2015, 48, 8660.

[124] J. R. Sangoro, C. Iacob, A. L. Agapov, Y. Wang, S. Berdzinski, H. Rexhausen, V. Strehmel, C. Friedrich, A. P. Sokolov, F. Kremer, Soft Matter 2014, 10, 3536.

[125] R. Li, D. Bulucu, T. Chou, P. Akcora, Macromolecules 2024, 57, 3807.

[126] M. Lee, U. H. Choi, R. H. Colby, H. W. Gibson, Chem. Mater. 2010, 22, 5814.

[127] Z. Wojnarowska, H. Feng, Y. Fu, S. Cheng, B. Carroll, R. Kumar, V. N. Novikov, A. M. Kisliuk, T. Saito, N.-G. Kang, J. W. Mays, A. P. Sokolov, V. Bocharova, Macromolecules 2017, 50, 6710.

[128] U. H. Choi, Y. Ye, D. Salas de la Cruz, W. Liu, K. I. Winey, Y. A. Elabd, J. Runt, R. H. Colby, Macromolecules 2014, 47, 777.

[129] M. D. Green, D. Salas-de la Cruz, Y. Ye, J. M. Layman, Y. A. Elabd, K. I. Winey, T. E. Long, Macromol. Chem. Phys. 2011, 212, 2522.

[130] P. Kuray, T. Noda, A. Matsumoto, C. Iacob, T. Inoue, M. A. Hickner, J. Runt, Macromolecules 2019, 52, 6438.

[131] M. Forsyth, L. Porcarelli, X. Wang, N. Goujon, D. Mecerreyes, Acc. Chem. Res. 2019, 52, 686.

[132] J. T. Bamford, L. W. Gordon, R. J. Clément, R. A. Segalman, ACS Macro Lett. 2025, 14, 87.

[133] H. Ohno, K. Ito, Chem. Lett. 1998, 27, 751.

[134] M. Hirao, K. Ito-Akita, H. Ohno, Polym. Adv. Technol. 2000, 11, 534.

[135] H. Allcock, D. Welna, A. Maher, Solid State Ionics 2006, 177, 741.

[136] V. Delhorbe, D. Bresser, H. Mendil-Jakani, P. Rannou, L. Bernard, T. Gutel, S. Lyonnard, L. Picard, Macromolecules 2017, 50, 4309.

[137] J. Li, R. He, H. Yuan, F. Fang, G. Zhou, Z. Yang, Macromolecules 2022, 55, 6703.

[138] Z. Zhang, A. T. Nasrabadi, D. Aryal, V. Ganesan, Macromolecules 2020, 53, 6995.

[139] R. Bouchet, S. Maria, R. Meziane, A. Aboulaich, L. Lienafa, J.-P. Bonnet, T. N. T. Phan, D. Bertin, D. Gigmes, D. Devaux, R. Denoyel, M. Armand, Nat. Mater. 2013, 12, 452.

[140] L. Yan, L. Hoang, K. I. Winey, Macromolecules 2020, 53, 1777.

[141] B. A. Paren, N. Nguyen, V. Ballance, D. T. Hallinan, J. G. Kennemur, K. I. Winey, Macromolecules 2022, 55, 4692.

[142] D. Bresser, M. Leclere, L. Bernard, P. Rannou, H. Mendil-Jakani, G.-T. Kim, T. Zinkevich, S. Indris, G. Gebel, S. Lyonnard, L. Picard, ChemSusChem 2021, 14, 655.

[143] H. Zhang, C. Li, M. Piszcz, E. Coya, T. Rojo, L. M. Rodriguez-Martinez, M. Armand, Z. Zhou, Chem. Soc. Rev. 2017, 46, 797.

[144] R. Meziane, J.-P. Bonnet, M. Courty, K. Djellab, M. Armand, Electrochim. Acta 2011, 57, 14.

[145] S. Feng, D. Shi, F. Liu, L. Zheng, J. Nie, W. Feng, X. Huang, M. Armand, Z. Zhou, Electrochim. Acta 2013, 93, 254.

[146] C. Chen, B. Mei, J. Zhou, K. S. Schweizer, C. M. Evans, P. V. Braun, Macromolecules 2024, 57, 6779.

[147] J. Lee, S. Kim, H. Kwon, S. Jo, D. Y. Ryu, U. H. Choi, B.-S. Kim, Macromolecules 2023, 56, 7520.

[148] E. T. Röchow, M. Coeler, D. Pospiech, O. Kobsch, E. Mechtaeva, R. Vogel, B. Voit, K. Nikolowski, M. Wolter, Polymers 2020, 12, 1707.

[149] X. Dong, Z. Chen, X. Gao, A. Mayer, H.-P. Liang, S. Passerini, D. Bresser, J. Energy Chem. 2023, 80, 174.

[150] S. D. Jones, H. Nguyen, P. M. Richardson, Y.-Q. Chen, K. E. Wyckoff, C. J. Hawker, R. J. Clément, G. H. Fredrickson, R. A. Segalman, ACS Cent. Sci. 2022, 8, 169.

[151] W. Mei, A. J. Rothenberger, J. E. Bostwick, J. M. Rinehart, R. J. Hickey, R. H. Colby, Phys. Rev. Lett. 2021, 127, 228001.

[152] M. Yoshizawa, M. Hirao, K. Ito-Akita, H. Ohno, J. Mater. Chem. 2001, 11, 1057.

[153] J. R. Keith, V. Ganesan, J. Polym. Sci. 2020, 58, 578.

[154] M. Irfan, Y. Zhang, Z. Yang, J. Su, W. Zhang, J. Mater. Chem. A 2021, 9, 22878.

[155] F. Lu, X. Gao, A. Wu, N. Sun, L. Shi, L. Zheng, J. Phys. Chem. C 2017, 121, 17756.

[156] M. E. Taylor, M. J. Panzer, J. Phys. Chem. B 2018, 122, 8469.

[157] C. A. Angell, C. Liu, E. Sanchez, Nature 1993, 362, 137.

[158] D. R. MacFarlane, F. Zhou, M. Forsyth, Solid State Ionics 1998, 113–115, 193.

[159] M. Forsyth, S. Jiazeng, D. R. MacFarlane, Electrochim. Acta 2000, 45, 1249.

[160] S. Kondou, M. Abdullah, I. Popov, M. L. Martins, L. A. O'Dell, H. Ueda, F. Makhlooghiazad, A. Nakanishi, T. Sudoh, K. Ueno, M. Watanabe, P. Howlett, H. Zhang, M. Armand, A. P. Sokolov, M. Forsyth, F. Chen, J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 33169.

[161] M. Forsyth, J. Sun, D. R. Macfarlane, A. J. Hill, J. Polym. Sci. B Polym. Phys. 2000, 38, 341.

[162] A. Ferry, L. Edman, M. Forsyth, D. R. MacFarlane, J. Sun, J. Appl. Phys. 1999, 86, 2346.

[163] R. Matsuoka, M. Shibata, K. Matsuo, R. Sai, H. Tsutsumi, K. Fujii, Y. Katayama, Macromolecules 2020, 53, 9480.

[164] K. Pożyczka, M. Marzantowicz, J. R. Dygas, F. Krok, Electrochim. Acta 2017, 227, 127.

[165] Z. Li, L. Wang, X. Huang, X. He, W. Liu, N. Yi, Q. Kang, M. He, Z. Pei, J. Chen, P. Jiang, W. Li, H. Bao, Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2408319.

[166] Y. Tominaga, V. Nanthana, D. Tohyama, Polym. J. 2012, 44, 1155.

[167] Y. Li, F. Ding, Z. Xu, L. Sang, L. Ren, W. Ni, X. Liu, J. Power Sources 2018, 397, 95.

[168] W. Liu, C. Yi, L. Li, S. Liu, Q. Gui, D. Ba, Y. Li, D. Peng, J. Liu, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 12931.

[169] X. Wang, F. Chen, G. M. A. Girard, H. Zhu, D. R. MacFarlane, D. Mecerreyes, M. Armand, P. C. Howlett, M. Forsyth, Joule 2019, 3, 2687.

[170] H. Li, Y. Du, X. Wu, J. Xie, F. Lian, Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2103049.

[171] K. Kimura, M. Yajima, Y. Tominaga, Electrochem. Commun. 2016, 66, 46.

[172] J. Yang, Y. Chu, X. Zhang, Y. Li, X. Cui, Q. Pan, J. Energy Storage 2024, 96, 112539.

[173] L. Pan, S. Feng, H. Sun, X. X. Liu, P. Yuan, M. Cao, M. Gao, Y. Wang, Z. Sun, Small 2024, 20, 2400272.

[174] L. Chen, L. Fan, Energy Storage Mater. 2018, 15, 37.

[175] Y. Zhao, Y. Bai, Y. Bai, M. An, G. Chen, W. Li, C. Li, Y. Zhou, J. Power Sources 2018, 407, 23.

[176] H. Zhang, L. Li, G. Kang, N. Lu, S. Wang, G. Wang, ACS Appl. Mater. Interfaces 2024, 16, 24671.

[177] T. S. Dörr, A. Pelz, P. Zhang, T. Kraus, M. Winter, H.-D. Wiemhöfer, Chem. Eur J. 2018, 24, 8061.

[178] A. Pelz, T. S. Dörr, P. Zhang, P. W. de Oliveira, M. Winter, H.-D. Wiemhöfer, T. Kraus, Chem. Mater. 2019, 31, 277.

[179] W. Zhang, V. Koverga, S. Liu, J. Zhou, J. Wang, P. Bai, S. Tan, N. K. Dandu, Z. Wang, F. Chen, J. Xia, H. Wan, X. Zhang, H. Yang, B. L. Lucht, A.-M. Li, X.-Q. Yang, E. Hu, S. R. Raghavan, A. T. Ngo, C. Wang, Nat. Energy 2024, 9, 386.

[180] H. Wu, P. Gao, H. Jia, L. Zou, L. Zhang, X. Cao, M. H. Engelhard, M. E. Bowden, M. S. Ding, J. Hu, D. Hu, S. D. Burton, K. Xu, C. Wang, J.-G. Zhang, W. Xu, ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 31583.

[181] H. Gao, N. S. Grundish, Y. Zhao, A. Zhou, J. B. Goodenough, Energy Mater. Adv. 2021, 2021, 1932952.

[182] X. Li, Y. Wang, Q. Zhou, H. Kuai, C. Ji, X. Xiong, J. Mater. Chem. A 2024, 12, 7645.

[183] M. Sun, Z. Zeng, W. Zhong, Z. Han, L. Peng, C. Yu, S. Cheng, J. Xie, J. Mater. Chem. A 2022, 10, 11732.

[184] D. You, M. A. Farooq, Z. Lai, W. Wei, H. Xiong, Macromolecules 2024, 57, 4471.

[185] S. Dai, J. He, X. Chen, J. Cui, H. Zhao, R. Zhang, H. Lei, J. Yin, L. Cai, F. Ye, X. Kong, R. Hu, M. Huang, Macromolecules 2023, 56, 3660.

[186] L. Zhao, Q. Dong, Y. Wang, G. Xue, X. Wang, Z. Li, H. Shao, H. Chen, Y. Shen, L. Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202412280.

[187] H. Chen, L. J. Wayment, H. Jiang, Z. Lei, S. Huang, A. Ley, Z. Yue, Z. Yuan, Y. Jin, K. Yu, W. Zhang, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202425497.

[188] P. Yuan, C. Cai, J. Tang, Y. Qin, M. Jin, Y. Fu, Z. Li, X. Ma, Adv. Funct. Mater. 2016, 26, 5930.

[189] M. Muthukumar, ACS Macro Lett. 2021, 10, 958.

[190] Y. Hu, N. Dunlap, S. Wan, S. Lu, S. Huang, I. Sellinger, M. Ortiz, Y. Jin, S. Lee, W. Zhang, J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 7518.

[191] C. Yang, Q. Wu, W. Xie, X. Zhang, A. Brozena, J. Zheng, M. N. Garaga, B. H. Ko, Y. Mao, S. He, Y. Gao, P. Wang, M. Tyagi, F. Jiao, R. Briber, P. Albertus, C. Wang, S. Greenbaum, Y.-Y. Hu, A. Isogai, M. Winter, K. Xu, Y. Qi, L. Hu, Nature 2021, 598, 590.

[192] L. J. Wayment, S. Huang, H. Chen, Z. Lei, A. Ley, S.-H. Lee, W. Zhang, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202410816.

[193] X. Chen, X. Kong, Nano Lett. 2023, 23, 5194.

[194] L.-Y. Yang, D.-X. Wei, M. Xu, Y.-F. Yao, Q. Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 3631.

[195] J. Li, Z. Hu, S. Zhang, H. Zhang, S. Guo, G. Zhong, Y. Qiao, Z. Peng, Y. Li, S. Chen, G. Chen, A.-M. Cao, Nat. Sustain. 2024, 7, 1481.

[196] Y. Zhao, M. Gao, Y. Qin, X. Da, X. Deng, X. Jia, K. Xi, Y. Su, S. Ding, Q. Rong, X. Kong, G. Gao, Chem. Eng. J. 2024, 495, 153645.

[197] S. Dai, J. Cui, X. Yuan, Y. Zhu, J. Xie, X.-H. Li, Z. Yan, R. Zhang, W. Xue, X. Kong, M. Huang, Macromolecules 2025, 58, 6792.

[198] X. Zhang, J. Han, X. Niu, C. Xin, C. Xue, S. Wang, Y. Shen, L. Zhang, L. Li, C.-W. Nan, Batteries Supercaps 2020, 3, 876.

[199] C. Dai, M. Weng, B. Cai, J. Liu, S. Guo, H. Xu, L. Yao, F. J. Stadler, Z.-M. Li, Y.-F. Huang, Energy Environ. Sci. 2024, 17, 8243.

[200] J. Park, A. Staiger, S. Mecking, K. I. Winey, ACS Macro Lett. 2022, 11, 1008.

[201] P. Yao, B. Zhu, H. Zhai, X. Liao, Y. Zhu, W. Xu, Q. Cheng, C. Jayyosi, Z. Li, J. Zhu, K. M. Myers, X. Chen, Y. Yang, Nano Lett. 2018, 18, 6113.

[202] Y.-F. Huang, T. Gu, G. Rui, P. Shi, W. Fu, L. Chen, X. Liu, J. Zeng, B. Kang, Z. Yan, F. J. Stadler, L. Zhu, F. Kang, Y.-B. He, Energy Environ. Sci. 2021, 14, 6021.

[203] X. Zhang, S. Wang, C. Xue, C. Xin, Y. Lin, Y. Shen, L. Li, C.-W. Nan, Adv. Mater. 2019, 31, 1806082.

[204] J. Lang, Y. Long, J. Qu, X. Luo, H. Wei, K. Huang, H. Zhang, L. Qi, Q. Zhang, Z. Li, H. Wu, Energy Storage Mater. 2019, 16, 85.

[205] Q. Liu, G. Yang, X. Li, S. Zhang, R. Chen, X. Wang, Y. Gao, Z. Wang, L. Chen, Energy Storage Mater. 2022, 51, 443.

[206] Y. Huang, J.-Z. Xu, T. Soulestin, F. D. Dos Santos, R. Li, M. Fukuto, J. Lei, G.-J. Zhong, Z.-M. Li, Y. Li, L. Zhu, Macromolecules 2018, 51, 5460.

[207] Z. Zhou, R. Zou, Z. Liu, P. Zhang, Giant 2021, 6, 100056.

[208] D. T. Krause, B. Förster, M. Dulle, S. Krämer, S. Böckmann, C. Mönich, M. R. Hansen, M. Schönhoff, V. Siozios, M. Grünebaum, M. Winter, S. Förster, H.-D. Wiemhöfer, Small 2024, 20, 2404297.

[209] Q. Zhou, J. Ma, S. Dong, X. Li, G. Cui, Adv. Mater. 2019, 31, 1902029.

[210] Z. Cheng, T. Liu, B. Zhao, F. Shen, H. Jin, X. Han, Energy Storage Mater. 2021, 34, 388.

[211] Y.-L. Liao, X.-L. Wang, H. Yuan, Y.-J. Li, C.-M. Xu, S. Li, J.-K. Hu, S.-J. Yang, F. Deng, J. Liu, J.-Q. Huang, Adv. Mater. 2025, 37, 2419782.

[212] Y.-J. Lim, Y.-H. An, N.-J. Jo, Nanoscale Res. Lett. 2012, 7, 19.

[213] Y. Tominaga, K. Yamazaki, Chem. Commun. 2014, 50, 4448.

[214] D. G. Mackanic, X. Yan, Q. Zhang, N. Matsuhisa, Z. Yu, Y. Jiang, T. Manika, J. Lopez, H. Yan, K. Liu, X. Chen, Y. Cui, Z. Bao, Nat. Commun. 2019, 10, 5384.

[215] K. Yang, J. Ma, Y. Li, J. Jiao, S. Jiao, X. An, G. Zhong, L. Chen, Y. Jiang, Y. Liu, D. Zhang, J. Mi, J. Biao, B. Li, X. Cheng, S. Guo, Y. Ma, W. Hu, S. Wu, J. Zheng, M. Liu, Y.-B. He, F. Kang, J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 11371.

[216] P. Shi, J. Ma, M. Liu, S. Guo, Y. Huang, S. Wang, L. Zhang, L. Chen, K. Yang, X. Liu, Y. Li, X. An, D. Zhang, X. Cheng, Q. Li, W. Lv, G. Zhong, Y.-B. He, F. Kang, Nat. Nanotechnol. 2023, 18, 602.

[217] H. Huo, B. Wu, T. Zhang, X. Zheng, L. Ge, T. Xu, X. Guo, X. Sun, Energy Storage Mater. 2019, 18, 59.

[218] S. Lv, X. He, Z. Ji, S. Yang, L. Feng, X. Fu, W. Yang, Y. Wang, Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2302711.

[219] M. Liu, Z. Cheng, S. Ganapathy, C. Wang, L. A. Haverkate, M. Tułodziecki, S. Unnikrishnan, M. Wagemaker, ACS Energy Lett. 2019, 4, 2336.

[220] X. Zhang, T. Liu, S. Zhang, X. Huang, B. Xu, Y. Lin, B. Xu, L. Li, C.-W. Nan, Y. Shen, J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 13779.

[221] Y. Wang, P. Yuan, X. X. Liu, S. Feng, M. Cao, J. Ding, J. Liu, S.-Z. Kure-Chu, T. Hihara, L. Pan, Z. Sun, Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2405060.

[222] K. Liu, X. Chang, X. Chen, X. Liu, M. Jia, Z. Bi, X. Guo, Nano Energy 2025, 135, 110644.

[223] N. Stock, S. Biswas, Chem. Rev. 2012, 112, 933.

[224] H. Wang, Q. Wang, X. Cao, Y. He, K. Wu, J. Yang, H. Zhou, W. Liu, X. Sun, Adv. Mater. 2020, 32, 2001259.

[225] H.-F. Wang, D.-H. Guan, X.-K. Chang, X.-Y. Ma, X.-Y. Yuan, X.-X. Wang, J.-J. Xu, Small n.d., n/a, 2411747.

[226] B. Wu, L. Wang, Z. Li, M. Zhao, K. Chen, S. Liu, Y. Pu, J. Li, J. Electrochem. Soc. 2016, 163, A2248.

[227] W. Jia, Z. Li, Z. Wu, L. Wang, B. Wu, Y. Wang, Y. Cao, J. Li, Solid State Ionics 2018, 315, 7.

[228] S. Xia, B. Yang, H. Zhang, J. Yang, W. Liu, S. Zheng, Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101168.

[229] Z. Yang, Z. Zhang, Y. Liu, Y. Fang, C. Li, X. Cao, J. Power Sources 2024, 603, 234391.

RIGHTS & PERMISSIONS

2025 The Author(s). Responsive Materials published by John Wiley & Sons Australia, Ltd on behalf of Southeast University.