Microwave Assisted Hydrothermal Way Towards Highly Crystalized N-Doped Carbon Quantum Dots and Their Oxygen Reduction Performance

Abstract

We proposed a green microwave-assisted hydrothermal way to synthesize highly crystalized N-doped carbon quantum dots(N-CQDs). The N-CQDs obtained by this microwave method have good crystalline degree(I _D/I _G=0.6) and a high molar ratio of N/C(11.1%) comparing with those obtained from traditional top-down method. The experimental results show that glycerine plays a key role in the formation of highly crystalized N-CQDs. The as-prepared N-CQDs have good luminescent property and may be utilized as fluorescent probe to detect ions or mark cells. As the majority of N atoms in the N-CQDs were pyridinic type(64.8%), the as-prepared N-CQDs were used as a catalyst for the oxygen reduction reaction(ORR) electrocatalysis in the anode of the fuel cell(the onset potential is–0.121 V), which was a 4e-transfer procedure and the catalyst showed good stability after 100 cycles.

Keywords

Carbon-dot / Nitrogen-dopping / Highly-crystalized / Oxygen reduction reaction(ORR)

References

[1] Zhu S. J., Meng Q. N., Wang L., Zhang J. H., Song Y. B., Jin H., Zhang K., Sun H. C., Wang H. Y., Yang B. Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52(14): 3953.

[2] Dong Y. Q., Pang H. C., Yang H. B., Guo C. X., Shao J. W., Chi Y. W., Li C. M., Yu T. Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52(30): 7800.

[3] Tang L. B., Ji R. B., Li X. M., Bai G., Liu C. P., Hao J. H., Lin J. Y., Jiang H. X., Teng K. S., Yang Z. B., Lau S. P. ACS Nano, 2014, 8(6): 6312.

[4] Tang L. B., Ji R. B., Cao X. K., Lin J. Y., Jiang H. X., Li X. M., Teng K. S., Luk C. M., Zeng S. J., Hao J. H., Lau S. P. ACS Nano, 2012, 6(6): 5102.

[5] Li W., Zhang Z. H., Kong B., Feng S. S., Wang J. X., Wang L. Z., Yang J., Zhang F., Wu P. Y., Zhao D. Y. Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52(31): 8151.

[6] Cao L., Wang X., Meziani M. J., Lu F., Wang H. F., Luo P. J., Lin Y., Harruff B. A., Veca L. M., Murray D., Xie S. Y., Sun Y. P. J. Am. Chem. Soc., 2007, 129(37): 11318.

[7] Tetsuka H., Nagoya A., Fukusumi T., Matsui T. Adv. Mater., 2016, 28(23): 4632.

[8] Yoon H., Chang Y. H., Song S. H., Lee E. S., Jin S. H., Park C., Lee J., Kim B. H., Kang H. J., Kim Y. H., Jeon S. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 28(26): 5255.

[9] Zhu S. J., Zhang J. H., Qiao C. Y., Tang S. J., Li Y. F., Yuan W. J., Li B., Tian L., Liu F., Hu R., Gao H. N., Wei H. T., Zhang H., Sun H. C., Yang B. Chem. Comm., 2011, 47(24): 6858.

[10] Zhu S. J., Song Y. B., Shao J. R., Zhao X. H., Yang B. Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54(49): 14626.

[11] Wang J., Liu Y. X., Peng F., Chen C. Y., He Y. H., Ma H., Cao L. X., Sun S. Q. Small, 2012, 8(15): 2430.

[12] Li F., Wang J., Sun S. S., Wang H., Tang Z. Z., Nie G. J. Small, 2015, 11(16): 1954.

[13] Gong K. P., Du F., Xia Z. H., Durstock M., Dai L. M. Science, 2009, 323(5915): 760.

[14] Zheng Y., Jiao Y., Chen J., Liu J., Liang J., Du A. J., Zhang W. M., Zhu Z. H., Smith S. C., Jaroniec M., Lu G. Q., Qiao S. Z. J. Am. Chem. Soc., 2011, 133(50): 20116.

[15] Li Y., Zhao Y., Cheng H. H., Hu Y., Shi G. Q., Dai L. M., Qu L. T. J. Am. Chem. Soc., 2012, 134(1): 15.

[16] Zhang H. M., Wang Y., Wang D., Li Y. B., Liu X. L., Liu P. R., Yang H. G., An T. C., Tang Z. Y., Zhao H. J. Small, 2014, 10(16): 3371.

[17] Han Y. Z., Tang D., Yang Y. M., Li C. X., Kong W. Q., Huang H., Liu Y., Kang Z. H. Nanoscale, 2015, 7(14): 5955.

[18] Favaro M., Ferrighi L., Fazio G., Colazzo L., Valentin C., Di Durante C., Sedona F., Gennaro A., Agnoli S., Granozzi G. ACS Catalysis, 2014, 5(1): 129.

[19] Bao L., Liu C., Zhang Z. L., Pang D. W. Adv. Mater., 2015, 27(10): 1663.

[20] Pan D. Y., Zhang J. C., Li Z., Wu M. H. Adv. Mater., 2010, 22(6): 734.

[21] Song Z. Q., Quan F. Y., Xu Y. H., Liu M. L., Cui L., Liu J. Q. Carbon, 2016, 104: 169.

[22] Li F., Li Y. Y., Yang X., Han X. X., Jiao Y., Wei T. T., Yang D. Y., Xu H. P., Nie G. J. Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57(9): 2377.

[23] Wang X., Cao L., Yang S. T., Lu F. S., Meziani M. J., Tian L. L., Sun K. W., Bloodgood M. A., Sun Y. P. Angew. Chem. Int. Ed., 2010, 49(31): 5310.

[24] Schwenke A. M., Hoeppener S., Schubert U. S. Adv. Mater., 2015, 27(28): 4113.

[25] Qu S. N., Wang X. Y., Lu Q. P., Liu X. Y., Wang L. J. Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51(49): 12215.

[26] Hsu P. C., Chang H. T. Chem. Comm., 2012, 48(33): 3984.

[27] Huang H., Li C. G., Zhu S. J., Wang H. L., Chen C. L., Wang Z. R., Bai T. Y., Shi Z., Feng S. H. Langmuir, 2014, 30(45): 13542.

[28] Xu Y., Wu M., Liu Y., Feng X. Z., Yin X. B., He X. W., Zhang Y. K. Chemistry: a European Journal, 2013, 19(7): 2276.

[29] Du F. Y., Yuan J., Zhang M. M., Li J. N., Zhou Z., Li Z., Cao M. L., Chen J. H., Zhang L. R., Liu X., Gong A. H., Xu W. R., Shao Q. X. RSC Adv., 2014, 4(71): 37536.

[30] Lu S. Y., Cong R. D., Zhu S. J., Zhao X. H., Liu J. J., Tse J. S., Meng S., Yang B. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8(6): 4062.

[31] Wu X., Tian F., Wang W. X., Chen J., Wu M., Zhao J. X. J. Mater. Chem. C, 2013, 1(31): 4676.

[32] Mazzier D., Favaro M., Agnoli S., Silvestrini S., Granozzi G., Maggini M., Moretto A. Chem. Comm., 2014, 50(50): 6592.

[33] Peng H., Travas-Sejdic J. Chem. Mater., 2009, 21(23): 5563.

[34] Vallan L., Urriolabeitia E. P., Ruiperez F., Matxain J. M., Canton-Vitoria R., Tagmatarchis N., Benito A. M., Maser W. K. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(40): 12862.

[35] Krysmann M. J., Kelarakis A., Dallas P., Giannelis E. P. J. Am. Chem. Soc., 2012, 134(2): 747.