Sweat-powered, skin-adhesive multimodal sensor for long-term and real-time sweat monitoring

Abstract

The importance of continuous healthcare management has significantly accelerated the development of wearable devices for monitoring health-related physical and biochemical markers. Despite extensive research on wearable devices for physiological and biochemical monitoring, critical issues of power management and device/skin interfacial properties restrict the advancement of personalized healthcare and early disease detection. Here, we report a multimodal sweat monitoring device featuring a real-time display and long-term data analysis based on self-powered format of sweat-activated batteries (SABs). The polyvinyl alcohol-sucrose (PVA-Suc) hydrogel serves as the key component for the SAB, offering not only great long-term adhesive properties for conformable wearability but also significant power generation capabilities. A maximum current density of 44.06 mA cm⁻² and a maximum power density of 21.89 mW cm⁻² can be realized for the hydrogel based SAB. The resulting device integrates an advanced colorimetric and electrochemical sensor array to measure pH levels, glucose concentrations, and chloride ion levels in human sweat, with data wirelessly transmitted by Near Field Communication. The self-powering features and multiple mode sensing function offer sufficient power to support real-time monitoring of metabolic biomarkers in sweat, with the ability to visually observe changes in the colorimetric sensors for long-term data monitoring.

Keywords

adhesive hydrogel / healthcare management / sweat monitoring / sweat-activated batteries / wearable sensors

References

[1] S. M. A. Iqbal, I. Mahgoub, E. Du, M. A. Leavitt, W. Asghar, npj Flexible Electron. 2021, 5, 9.

[2] L. Lu, J. Y. Zhang, Y. Xie, F. Gao, S. Xu, X. H. Wu, Z. W. Ye, Jmir Mhealth Uhealth 2020, 8, e18907.

[3] X. Huang, J. Li, Y. Liu, T. Wong, J. Su, K. Yao, J. Zhou, Y. Huang, H. Li, D. Li, M. Wu, E. Song, S. Han, X. Yu, Bio-des. Manuf. 2022, 5, 201.

[4] S. B. Kim, Y. Zhang, S. M. Won, A. J. Bandodkar, Y. Sekine, Y. G. Xue, J. Koo, S. W. Harshman, J. A. Martin, J. M. Park, T. R. Ray, K. E. Crawford, K. T. Lee, J. Choi, R. L. Pitsch, C. C. Grigsby, A. J. Strang, Y. Y. Chen, S. Xu, J. Kim, A. Koh, J. S. Ha, Y. G. Huang, S. W. Kim, J. A. Rogers, Small 2018, 14, 1703334.

[5] S. M. Shirreffs, R. J. Maughan, J. Appl. Physiol. 1997, 82, 336.

[6] Y. Song, J. H. Min, Y. Yu, H. B. Wang, Y. R. Yang, H. X. Zhang, W. Gao, Sci. Adv. 2020, 6, eaaw8113.

[7] Q. X. Lyu, S. Gong, J. L. Yin, J. M. Dyson, W. L. Cheng, Adv. Healthcare Mater. 2021, 10, 2100577.

[8] J. R. Sempionatto, J. A. Lasalde-Ramírez, K. Mahato, J. Wang, W. Gao, Nat. Rev. Chem 2022, 6, 899.

[9] W. Gao, S. Emaminejad, H. Y. Y. Nyein, S. Challa, K. V. Chen, A. Peck, H. M. Fahad, H. Ota, H. Shiraki, D. Kiriya, D. H. Lien, G. A. Brooks, R. W. Davis, A. Javey, Nature 2016, 529, 509.

[10] X. C. Huang, L. L. Zhang, Z. Zhang, S. Guo, H. Shang, Y. B. Li, J. Liu, Biosens. Bioelectron. 2019, 124, 40.

[11] S. B. Kim, K. Lee, M. S. Raj, B. Lee, J. T. Reeder, J. Koo, A. Hourlier-Fargette, A. J. Bandodkar, S. M. Won, Y. Sekine, J. Choi, Y. Zhang, J. Yoon, B. H. Kim, Y. Yun, S. Lee, J. Shin, J. Kim, R. Ghaffari, J. A. Rogers, Small 2018, 14, 1802876.

[12] S. Xu, Y. H. Zhang, L. Jia, K. E. Mathewson, K. I. Jang, J. Kim, H. R. Fu, X. Huang, P. Chava, R. H. Wang, S. Bhole, L. Z. Wang, Y. J. Na, Y. Guan, M. Flavin, Z. S. Han, Y. G. Huang, J. A. Rogers, Science 2014, 344, 70.

[13] J. Q. Zhao, Y. J. Lin, J. B. Wu, H. Y. Y. Nyein, M. Bariya, L. C. Tai, M. H. Chao, W. B. Ji, G. Zhang, Z. Y. Fan, A. Javey, ACS Sens. 2019, 4, 1925.

[14] W. Gao, H. Ota, D. Kiriya, K. Takei, A. Javey, Acc. Chem. Res. 2019, 52, 523.

[15] S. Imani, A. J. Bandodkar, A. M. V. Mohan, R. Kumar, S. F. Yu, J. Wang, P. P. Mercier, Nat. Commun. 2016, 7, 11650.

[16] D. H. Kim, N. S. Lu, R. Ma, Y. S. Kim, R. H. Kim, S. D. Wang, J. Wu, S. M. Won, H. Tao, A. Islam, K. J. Yu, T. I. Kim, R. Chowdhury, M. Ying, L. Z. Xu, M. Li, H. J. Chung, H. Keum, M. McCormick, P. Liu, Y. W. Zhang, F. G. Omenetto, Y. G. Huang, T. Coleman, J. A. Rogers, Science 2011, 333, 838.

[17] J. Kim, A. S. Campbell, B. E. F. de Avila, J. Wang, Nat. Biotechnol. 2019, 37, 389.

[18] Y. Liu, M. Pharr, G. A. Salvatore, ACS Nano 2017, 11, 9614.

[19] M. C. Brothers, M. DeBrosse, C. C. Grigsby, R. R. Naik, S. M. Hussain, J. Heikenfeld, S. S. Kim, Acc. Chem. Res. 2019, 52, 297.

[20] J. Choi, A. J. Bandodkar, J. T. Reeder, T. R. Ray, A. Turnquist, S. B. Kim, N. Nyberg, A. Hourlier-Fargette, J. B. Model, A. J. Aranyosi, S. Xu, R. Ghaffari, J. A. Rogers, ACS Sens. 2019, 4, 379.

[21] Z. Lou, L. L. Wang, K. Jiang, Z. M. Wei, G. Z. Shen, Mater. Sci. Eng., R 2020, 140, 100523.

[22] R. C. Webb, A. P. Bonifas, A. Behnaz, Y. H. Zhang, K. J. Yu, H. Y. Cheng, M. X. Shi, Z. G. Bian, Z. J. Liu, Y. S. Kim, W. H. Yeo, J. S. Park, J. Z. Song, Y. H. Li, Y. G. Huang, A. M. Gorbach, J. A. Rogers, Nat. Mater. 2013, 12, 938.

[23] T. R. Ray, J. Choi, A. J. Bandodkar, S. Krishnan, P. Gutruf, L. M. Tian, R. Ghaffari, J. A. Rogers, Chem. Rev. 2019, 119, 5461.

[24] Y. R. Yang, W. Gao, Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 1465.

[25] D. Sim, M. C. Brothers, J. M. Slocik, A. E. Islam, B. Maruyama, C. C. Grigsby, R. R. Naik, S. S. Kim, Adv. Sci. 2022, 9, 2104426.

[26] A. J. Bandodkar, P. Gutruf, J. Choi, K. Lee, Y. Sekine, J. T. Reeder, W. J. Jeang, A. J. Aranyosi, S. P. Lee, J. B. Model, R. Ghaffari, C. J. Su, J. P. Leshock, T. Ray, A. Verrillo, K. Thomas, V. Krishnamurthi, S. Han, J. Kim, S. Krishnan, T. Hang, J. A. Rogers, Sci. Adv. 2019, 5, eaav3294.

[27] Z. Sonner, E. Wilder, J. Heikenfeld, G. Kasting, F. Beyette, D. Swaile, F. Sherman, J. Joyce, J. Hagen, N. Kelley-Loughnane, R. Naik, Biomicrofluidics 2015, 9, 031301.

[28] Y. Yu, J. Nassar, C. H. Xu, J. H. Min, Y. R. Yang, A. Dai, R. Doshi, A. Huang, Y. Song, R. Gehlhar, A. D. Ames, W. Gao, Sci. Robot. 2020, 5, eaaz7946.

[29] M. Bariya, H. Y. Y. Nyein, A. Javey, Nat. Electron. 2018, 1, 160.

[30] P. F. Yang, G. F. Wei, A. Liu, F. W. Huo, Z. N. Zhang, npj Flexible Electron. 2022, 6, 33.

[31] M. G. Wu, R. Shi, J. K. Zhou, T. H. Wong, K. M. Yao, J. Li, X. C. Huang, D. F. Li, Y. Y. Gao, Y. M. Liu, S. H. Hou, J. S. Yu, X. G. Yu, J. Mater. Chem. A 2022, 10, 19662.

[32] Z. X. Wu, H. Wang, Q. L. Ding, K. Tao, W. X. Shi, C. Liu, J. Chen, J. Wu, Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2300046.

[33] W. X. Huang, Q. L. Ding, H. Wang, Z. X. Wu, Y. B. Luo, W. X. Shi, L. Yang, Y. J. Liang, C. Liu, J. Wu, Nat. Commun. 2023, 14, 5221.

[34] J. Y. Li, Q. L. Ding, H. Wang, Z. X. Wu, X. C. Gui, C. W. Li, N. Hu, K. Tao, J. Wu, Nano-Micro Lett. 2023, 15, 105.

[35] P. Escobedo, C. E. Ramos-Lorente, A. Martínez-Olmos, M. A. Carvajal, M. Ortega-Muñoz, I. de Orbe-Payá, F. Hernández-Mateo, F. Santoyo-González, L. F. Capitán-Vallvey, A. J. Palma, M. M. Erenas, Sens. Actuators, B 2021, 327, 128948.

[36] A. J. Bandodkar, S. P. Lee, I. Huang, W. Li, S. Wang, C. J. Su, W. J. Jeang, T. Hang, S. Mehta, N. Nyberg, P. Gutruf, J. Choi, J. Koo, J. T. Reeder, R. Tseng, R. Ghaffari, J. A. Rogers, Nat. Electron. 2020, 3, 554.

[37] X. C. Huang, Y. M. Liu, J. K. Zhou, S. K. Nejad, T. H. Wong, Y. Huang, H. Li, C. K. Yiu, W. Park, J. Li, J. Y. Su, L. Zhao, K. M. Yao, M. G. Wu, Z. Gao, D. F. Li, J. Y. Li, R. Shi, X. G. Yu, npj Flexible Electron. 2022, 6, 10.

[38] Y. M. Liu, X. C. Huang, J. K. Zhou, C. K. Yiu, Z. Song, W. Huang, S. K. Nejad, H. Li, T. H. Wong, K. M. Yao, L. Zhao, W. Yoo, W. Park, J. Y. Li, Y. Huang, H. R. Lam, E. M. Song, X. Guo, Y. W. Wang, Z. X. Dai, L. Q. Chang, W. J. Li, Z. Q. Xie, X. G. Yu, Adv. Sci. 2022, 9, 2104635.

[39] X. Yang, J. Q. Yi, T. Wang, Y. A. Feng, J. W. Wang, J. Yu, F. L. Zhang, Z. Jiang, Z. S. Lv, H. C. Li, T. Huang, D. H. Si, X. S. Wang, R. Cao, X. D. Chen, Adv. Mater. 2022, 34, 2201768.

[40] J. J. Wu, J. Deng, G. Theocharidis, T. L. Sarrafian, L. G. Griffiths, R. T. Bronson, A. Veves, J. Z. Chen, H. Yuk, X. H. Zhao, Nature 2024, 630, 360.

[41] H. Choi, Y. Kim, S. Kim, H. Jung, S. Lee, K. Kim, H. S. Han, J. Y. Kim, M. Shin, D. Son, Nat. Electron. 2023, 6, 779.

[42] D. Seong, Y. Choi, I. C. Choi, J. Lee, J. H. Choi, J. H. Park, J. J. Nam, J. Ju, H. J. Ryoo, D. Kwak, J. Lee, S. G. Kim, D. H. Kim, J. W. Park, M. Shin, D. Son, Adv. Mater. 2024, 36, 2307810.

[43] M. Lamblet, E. Verneuil, T. Vilmin, A. Buguin, P. Silberzan, L. Léger, Langmuir 2007, 23, 6966.

[44] F. Criscuolo, I. N. Hanitra, S. Aiassa, I. Taurino, N. Oliva, S. Carrara, G. De Micheli, Sens. Actuators, B 2021, 328, 129017.

[45] K. K. Yeung, T. Huang, Y. Z. Hua, K. Zhang, M. M. F. Yuen, Z. L. Gao, Ieee Sens. J. 2021, 21, 14522.

[46] A. Vaquer, E. Barón, R. de la Rica, Analyst 2021, 146, 3273.

[47] J. Heikenfeld, A. Jajack, J. Rogers, P. Gutruf, L. Tian, T. Pan, R. Li, M. Khine, J. Kim, J. Wang, J. Kim, Lab Chip 2018, 18, 217.

[48] M. Amjadi, Y. J. Yoon, I. Park, Nanotechnology 2015, 26, 375501.

[49] F. P. Gao, C. X. Liu, L. C. Zhang, T. Z. Liu, Z. Wang, Z. X. Song, H. Y. Cai, Z. Fang, J. M. Chen, J. B. Wang, M. D. Han, J. Wang, K. Lin, R. Y. Wang, M. X. Li, Q. Mei, X. B. Ma, S. L. Liang, G. Y. Gou, N. Xue, Microsyst. Nanoeng. 2023, 9, 1.

[50] L. Manjakkal, L. Yin, A. Nathan, J. S. Wang, R. Dahiya, Adv. Mater. 2021, 33, 2100899.

[51] J. R. Sempionatto, P. A. Raymundo-Pereira, N. F. B. Azeredo, A. N. D. E. Silva, L. Angnes, J. Wang, Chem. Commun. 2020, 56, 2004.

[52] L. R. Wang, T. L. Xu, X. C. He, X. J. Zhang, J. Mater. Chem. C 2021, 9, 14938.

[53] T. J. Hsueh, S. J. Chang, C. L. Hsu, Y. R. Lin, I. C. Chen, Appl. Phys. Lett. 2007, 91, 053111.

[54] L. C. Tien, P. W. Sadik, D. P. Norton, L. F. Voss, S. J. Pearton, H. T. Wang, B. S. Kang, F. Ren, J. Jun, J. Lin, Appl. Phys. Lett. 2005, 87, 222106.

[55] Z. L. Wang, X. Y. Kong, Y. Ding, P. X. Gao, W. L. Hughes, R. S. Yang, Y. Zhang, Adv. Funct. Mater. 2004, 14, 943.

[56] J. H. Yoon, S. B. Hong, S. O. Yun, S. J. Lee, T. J. Lee, K. G. Lee, B. G. Choi, J. Colloid Interface Sci. 2017, 490, 53.

[57] F. Herrmann, L. Mandol, J. Invest. Dermatol. 1955, 24, 225.

[58] A. Wiorek, M. Parrilla, M. Cuartero, G. A. Crespo, Anal. Chem. 2020, 92, 10153.

[59] H. Li, T. R. Chang, Y. S. Gai, K. Liang, Y. L. Jiao, D. F. Li, X. R. Jiang, Y. Wang, X. C. Huang, H. Wu, Y. M. Liu, J. Li, Y. M. Bai, K. Geng, N. A. R. Zhang, H. Meng, D. S. Huang, Z. Li, X. G. Yu, L. Q. Chang, Nano Energy 2022, 92, 106786.

[60] V. A. Nazarov, M. G. Taryba, E. A. Zdrachek, K. A. Andronclayk, V. V. Egorov, S. V. Lamaka, J. Electroanal. Chem. 2013, 706, 13.

[61] Y. Liu, L. Zhong, S. Zhang, J. Wang, Z. Liu, Sens. Actuators, B 2022, 354, 131204.

[62] Y. Sun, J. Ma, Y. Wang, S. Qiao, Y. Feng, Z. Li, Z. Wang, Y. Han, Z. Zhu, Analytica 2023, 4, 170.

[63] X. Mei, J. Yang, J. Liu, Y. Li, Chem. Eng. J. 2023, 454, 140248.

[64] S. M. U. Ali, O. Nur, M. Willander, B. Danielsson, Sens. Actuators, B 2010, 145, 869.

[65] Z. H. Ibupoto, S. M. U. A. Shah, K. Khun, M. Willander, Sensors 2012, 12, 2456.

[66] Y. M. Liu, X. C. Huang, J. K. Zhou, J. Li, S. K. Nejad, C. K. Yiu, H. Li, T. H. Wong, W. Park, K. M. Yao, L. Zhao, R. Shi, Y. W. Wang, Z. X. Dai, X. G. Yu, Nano Energy 2022, 92, 106755.

[67] D. W. Su, D. H. Seo, Y. H. Ju, Z. J. Han, K. Ostrikov, S. X. Dou, H. J. Ahn, Z. Q. Peng, G. X. Wang, NPG Asia Mater. 2016, 8, e286.

[68] G. Y. Zhao, W. Park, X. C. Huang, Y. Hu, Z. Y. Li, Y. Chen, Q. Zhang, G. Q. Xu, Y. Y. Gao, B. B. Zhang, P. C. Wu, Y. W. Yang, K. M. Yao, M. G. Wu, J. Li, Y. L. Jiao, S. X. Jia, D. F. Li, Y. M. Liu, X. E. Yu, Adv. Sens. Res. 2023, 2, 2300070.

[69] S. Zhang, W. Su, Y. J. Wei, J. Liu, K. X. Li, J. Power Sources 2018, 401, 158.

[70] H. Y. Y. Nyein, M. Bariya, B. Tran, C. H. Ahn, B. J. Brown, W. B. Ji, N. Davis, A. Javey, Nat. Commun. 2021, 12, 1823.

[71] T. Terse-Thakoor, M. Punjiya, Z. Matharu, B. Y. Lyu, M. Ahmad, G. E. Giles, R. Owyeung, F. Alaimo, M. S. Baghini, T. T. Brunyé, S. Sonkusale, npj Flexible Electron. 2020, 4, 18.

[72] A. Pal, V. G. Nadiger, D. Goswami, R. V. Martinez, Biosens. Bioelectron. 2020, 160, 112206.

[73] V. Mazzaracchio, L. Fiore, S. Nappi, G. Marrocco, F. Arduini, Talanta 2021, 222, 121502.

[74] L. Wei, Z. H. Lv, Y. X. He, L. Cheng, Y. Qiu, X. Z. Huang, C. Ding, H. P. Wu, A. P. Liu, Sens. Actuators, B 2023, 379, 133213.

[75] D. H. Choi, Y. Li, G. R. Cutting, P. C. Searson, Sens. Actuators, B 2017, 250, 673.

[76] D. H. Choi, G. B. Kitchen, K. J. Stewart, P. C. Searson, Sci. Rep. 2020, 10, 7699.

[77] P. C. Tan, Y. Zou, Y. B. Fan, Z. Li, Wearable Technol. 2020, 1, e5.

[78] M. J. Buono, K. D. Ball, F. W. Kolkhorst, J. Appl. Physiol. 2007, 103, 990.

[79] G. Q. Xu, X. C. Huang, R. Shi, Y. W. Yang, P. C. Wu, J. K. Zhou, X. X. He, J. L. Li, Y. Y. Zen, Y. L. Jiao, B. B. Zhang, J. Y. Li, G. Y. Zhao, Y. M. Liu, Y. Huang, M. G. Wu, Q. Zhang, Z. H. Yang, X. G. Yu, Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2310777.

[80] T. Lindfors, A. Ivaska, J. Electroanal. Chem. 2002, 531, 43.

[81] M. Guzinski, J. M. Jarvis, F. Perez, B. D. Pendley, E. Lindner, R. De Marco, G. A. Crespo, R. G. Acres, R. Walker, J. Bishop, Anal. Chem. 2017, 89, 3508.

[82] J. Bobacka, Anal. Chem. 1999, 71, 4932.

[83] X. Y. Ji, Z. G. Su, P. Wang, G. H. Ma, S. P. Zhang, Analyst 2014, 139, 6467.

[84] J. Y. Xiao, Y. Liu, L. Su, D. Zhao, L. Zhao, X. J. Zhang, Anal. Chem. 2019, 91, 14803.

[85] N. Lopez-Ruiz, V. F. Curto, M. M. Erenas, F. Benito-Lopez, D. Diamond, A. J. Palma, L. F. Capitan-Vallvey, Anal. Chem. 2014, 86, 9554.

[86] J. Barney, R. Bertolacini, Anal. Chem. 1957, 29, 1187.

RIGHTS & PERMISSIONS

2024 The Author(s). BMEMat published by John Wiley & Sons Australia, Ltd on behalf of Shandong University.