Unraveling the Morphological and Energetic Properties of 2PACz Self-Assembled Monolayers Fabricated With Upscaling Deposition Methods

Abstract

Self-assembled monolayers (SAMs) are widely used as hole transport materials in inverted perovskite solar cells, offering low parasitic absorption and suitability for semitransparent and tandem solar cells. While SAMs have shown to be promising in small-area devices (≤1 cm²), their application in larger areas has been limited by a lack of knowledge regarding alternative deposition methods beyond the common spin-coating approach. Here, we compare spin-coating and upscalable methods such as thermal evaporation and spray-coating for [2-(9H-carbazol-9-yl)ethyl]phosphonic acid (2PACz), one of the most common carbazole-based SAMs. The impact of these deposition methods on the device performance is investigated, revealing that the spray-coating technique yields higher device performance. Furthermore, our work provides guidelines for the deposition of SAM materials for the fabrication of perovskite solar modules. In addition, we provide an extensive characterization of 2PACz films focusing on thermal evaporation and spray-coating methods, which allow for thicker 2PACz deposition. It is found that the optimal 2PACz deposition conditions corresponding to the highest device performances do not always correlate with the monolayer characteristics.

Keywords

2PACz / Evaporation / Perovskite solar cells / Self-assembled monolayer / Spraycoating

References

[1] K. P. Bhandari, R. J. Ellingson, A Comprehensive Guide to Solar Energy Systems: With Special Focus on Photovoltaic Systems. (Eds: T. M. Letcher and V. M. Fthenakis), Academic Press, United Kingdom 2018, Ch.11.

[2] J. Fan, B. Jia, M. Gu, Photon. Res. 2014, 2, 111.

[3] Z. Wu, E. Bi, L. K. Ono, D. Li, O. M. Bakr, Y. Yan, Y. B. Qi, Nano Energy 2023, 115, 108731.

[4] N. Kwon, J. Lee, M. J. Ko, Y. Y. Kim, J. Seo, Nano Converg. 2023, 10, 28.

[5] Best Research-Cell Efficiency Chart | Photovoltaic Research | NREL.

[6] J. Park, J. Kim, H.-S. Yun, M. J. Paik, E. Noh, H. J. Mun, M. G. Kim, J. Shin, S. Il Seok, Nature 2023, 616, 724.

[7] B. Li, W. Zhang, Commun. Mater. 2022, 3, 65.

[8] Y. Cheng, L. Ding, SusMat 2021, 1, 324.

[9] Y. Yao, C. Cheng, C. Zhang, H. Hu, K. Wang, S. De Wolf, Y. Yao, C. Cheng, C. Zhang, K. Wang, H. Hu, S. De Wolf, Adv. Mater. 2022, 34, 2203794.

[10] A. Al-Ashouri, A. Magomedov, M. Roß, M. Jošt, M. Talaikis, G. Chistiakova, T. Bertram, J. A. Márquez, E. Köhnen, E. Kasparavičius, S. Levcenco, L. Gil-Escrig, C. J. Hages, R. Schlatmann, B. Rech, T. Malinauskas, T. Unold, C. A. Kaufmann, L. Korte, G. Niaura, V. Getautis, S. Albrecht, Energ. Environ. Sci. 2019, 12, 3356.

[11] A. Al-Ashouri, E. Köhnen, B. Li, A. Magomedov, H. Hempel, P. Caprioglio, J. A. Márquez, A. B. M. Vilches, E. Kasparavicius, J. A. Smith, N. Phung, D. Menzel, M. Grischek, L. Kegelmann, D. Skroblin, C. Gollwitzer, T. Malinauskas, M. Jošt, G. Matič, B. Rech, R. Schlatmann, M. Topič, L. Korte, A. Abate, B. Stannowski, D. Neher, M. Stolterfoht, T. Unold, V. Getautis, S. Albrecht, Science 2020, 370, 1300.

[12] S. A. Paniagua, E. L. Li, S. R. Marder, Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 2874.

[13] S. Mariotti, E. Köhnen, F. Scheler, K. Sveinbjörnsson, L. Zimmermann, M. Piot, F. Yang, B. Li, J. Warby, A. Musiienko, D. Menzel, F. Lang, S. Keßler, I. Levine, D. Mantione, A. Al-Ashouri, M. S. Härtel, K. Xu, A. Cruz, J. Kurpiers, P. Wagner, H. Köbler, J. Li, A. Magomedov, D. Mecerreyes, E. Unger, A. Abate, M. Stolterfoht, B. Stannowski, R. Schlatmann, L. Korte, S. Albrecht, Science (1979) 2023, 381, 63.

[14] I. Levine, A. Al-Ashouri, A. Musiienko, T. Unold, S. Albrecht, T. Dittrich, Joule 2021, 5, 2915.

[15] C. Zhang, S. Mariotti, L. K. Ono, C. Ding, K. Mitrofanov, C. Zhang, S. Yuan, P. Ji, J. Zhang, T. Wu, R. Kabe, Y. B. Qi, J. Mater. Chem. C 2023, 11, 2851.

[16] E. Erdenebileg, N. Tiwari, F. U. Kosasih, H. A. Dewi, L. Jia, N. Mathews, S. Mhaisalkar, A. Bruno, Mater. Today Chem. 2023, 30, 101575.

[17] N. Phung, M. Verheijen, A. Todinova, K. Datta, M. Verhage, A. Al-Ashouri, H. Köbler, X. Li, A. Abate, S. Albrecht, M. Creatore, ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 2166.

[18] G. Tong, J. Zhang, T. Bu, L. K. Ono, C. Zhang, Y. Liu, C. Ding, T. Wu, S. Mariotti, S. Kazaoui, Y. B. Qi, Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2300153.

[19] F. Jafarzadeh, L. A. Castriotta, F. De Rossi, J. Ali, F. Di Giacomo, A. Di Carlo, F. Matteocci, F. Brunetti, Sustain. Energy Fuels 2023, 7, 2219.

[20] M. Härtel, B. Li, S. Mariotti, P. Wagner, F. Ruske, S. Albrecht, B. Szyszka, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 2023, 252, 112180.

[21] A. Farag, T. Feeney, I. M. Hossain, F. Schackmar, P. Fassl, K. Küster, R. Bäuerle, M. A Ruiz-Preciado, M. Hentschel, D. B. Ritzer, A. Diercks, Y. Li, B. A. Nejand, F. Laufer, R. Singh, U. Starke, U. W. Paetzold, Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2203982.

[22] A. Harter, S. Mariotti, L. Korte, R. Schlatmann, S. Albrecht, B. Stannowski, Prog. Photovolt. Res. Appl. 2023, 31, 813.

[23] E. J. Cassella, E. L. K. Spooner, T. Thornber, M. E. O’Kane, T. E. Catley, J. E. Bishop, J. A. Smith, O. S. Game, D. G. Lidzey, Adv. Sci. 2022, 9, 2104848.

[24] C. Girotto, B. P. Rand, J. Genoe, P. Heremans, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 2009, 93, 454.

[25] A. Al-Ashouri, M. Marčinskas, E. Kasparavičius, T. Malinauskas, A. Palmstrom, V. Getautis, S. Albrecht, M. D. McGehee, A. Magomedov, ACS Energy Lett. 2023, 8, 898.

[26] J. Walton, M. R. Alexander, N. Fairley, P. Roach, A. G. Shard, Surf. Interface Anal. 2016, 48, 164.

[27] X. Zheng, Z. Li, Y. Zhang, M. Chen, T. Liu, C. Xiao, D. Gao, J. B. Patel, D. Kuciauskas, A. Magomedov, R. A. Scheidt, X. Wang, S. P. Harvey, Z. Dai, C. Zhang, D. Morales, H. Pruett, B. M. Wieliczka, A. R. Kirmani, N. P. Padture, K. R. Graham, Y. Yan, M. K. Nazeeruddin, M. D. McGehee, Z. Zhu, J. M. Luther, Nat. Energy 2023, 8, 462.

[28] D. H. Kim, S. Lee, G. M. Kim, S. Y. Oh, Electron. Mater. Lett. 2023, 19, 510.

[29] Z. Zhu, K. Mao, K. Zhang, W. Peng, J. Zhang, H. Meng, S. Cheng, T. Li, H. Lin, Q. Chen, X. Wu, J. Xu, Joule 2022, 6, 2849.

[30] Z. Li, X. Sun, X. Zheng, B. Li, D. Gao, S. Zhang, X. Wu, S. Li, J. Gong, J. M. Luther, Z. Li, Z. Zhu, Science (1979) 2023, 382, 284.

[31] S. Zhang, F. Ye, X. Wang, R. Chen, H. Zhang, L. Zhan, X. Jiang, Y. Li, X. Ji, S. Liu, M. Yu, F. Yu, Y. Zhang, R. Wu, Z. Liu, Z. Ning, D. Neher, L. Han, Y. Lin, H. Tian, W. Chen, M. Stolterfoht, L. Zhang, W. H. Zhu, Y. Wu, Science (1979) 2023, 380, 404.

[32] S. M. Park, M. Wei, J. Xu, H. R. Atapattu, F. T. Eickemeyer, K. Darabi, L. Grater, Y. Yang, C. Liu, S. Teale, B. Chen, H. Chen, T. Wang, L. Zeng, A. Maxwell, Z. Wang, K. R. Rao, Z. Cai, S. M. Zakeeruddin, J. T. Pham, C. M. Risko, A. Amassian, M. G. Kanatzidis, K. R. Graham, M. Grätzel, E. H. Sargent, Science (1979) 2023, 381, 209.

[33] R. Azmi, E. Ugur, A. Seitkhan, F. Aljamaan, A. S. Subbiah, J. Liu, G. T. Harrison, M. I. Nugraha, M. K. Eswaran, M. Babics, Y. Chen, F. Xu, T. G. Allen, A. ur Rehman, C. L. Wang, T. D. Anthopoulos, U. Schwingenschlögl, M. De Bastiani, E. Aydin, S. De Wolf, Science (1979) 2022, 376, 73.

[34] W. Peng, K. Mao, F. Cai, H. Meng, Z. Zhu, T. Li, S. Yuan, Z. Xu, X. Feng, J. Xu, M. D. McGehee, J. Xu, Science (1979) 2023, 379, 683.

[35] G. Li, Z. Su, L. Canil, D. Hughes, M. H. Aldamasy, J. Dagar, S. Trofimov, L. Wang, W. Zuo, J. J. Jerónimo-Rendon, M. M. Byranvand, C. Wang, R. Zhu, Z. Zhang, F. Yang, G. Nasti, B. Naydenov, W. C. Tsoi, Z. Li, X. Gao, Z. Wang, Y. Jia, E. Unger, M. Saliba, M. Li, A. Abate, Science (1979) 2023, 379, 399.

[36] Q. Tan, Z. Li, G. Luo, X. Zhang, B. Che, G. Chen, H. Gao, D. He, G. Ma, J. Wang, J. Xiu, H. Yi, T. Chen, Z. He, Nature 2023, 620, 545.

[37] F. Li, X. Deng, Z. Shi, S. Wu, Z. Zeng, D. Wang, Y. Li, F. Qi, Z. Zhang, Z. Yang, S. H. Jang, F. R. Lin, S.-W. Tsang, X. K. Chen, A. K. Y. Jen, Nat. Photon. 2023, 17, 478.

[38] H. Chen, S. Teale, B. Chen, Y. Hou, L. Grater, T. Zhu, K. Bertens, S. M. Park, H. R. Atapattu, Y. Gao, M. Wei, A. K. Johnston, Q. Zhou, K. Xu, D. Yu, C. Han, T. Cui, E. H. Jung, C. Zhou, W. Zhou, A. H. Proppe, S. Hoogland, F. Laquai, T. Filleter, K. R. Graham, Z. Ning, E. H. Sargent, Nat. Photon. 2022, 16, 352.

[39] Q. An, F. Paulus, D. Becker-Koch, C. Cho, Q. Sun, A. Weu, S. Bitton, N. Tessler, Y. Vaynzof, Matter 2021, 4, 1683.

[40] M. Li, J. Zhou, L. Tan, H. Li, Y. Liu, C. Jiang, Y. Ye, L. Ding, W. Tress, C. Yi, Innov. 2022, 3, 100310.

[41] H. Wang, F. Yang, N. Li, M. A. Kamarudin, J. Qu, J. Song, S. Hayase, C. J. Brabec, ACS Sustain. Chem. Eng. 2020, 8, 8848.

[42] W. Chen, H. Sun, Q. Hu, A. B. Djurišić, T. P. Russell, X. Guo, Z. He, ACS Energy Lett. 2019, 4, 2535.

[43] H. Oh, G. Kang, M. Park, ACS Appl. Energy Mater. 2022, 5, 15844.

[44] T. Lemercier, L. Perrin, S. Berson, L. Flandin, E. Planes, Mater. Adv. 2021, 2, 7907.

[45] 2PACz 20999–38-6 | Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.(JP).

[46] L. Zuo, Z. Gu, T. Ye, W. Fu, G. Wu, H. Li, H. Chen, J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 2674.

[47] S. Bai, P. Da, C. Li, Z. Wang, Z. Yuan, F. Fu, M. Kawecki, X. Liu, N. Sakai, J. T. W. Wang, S. Huettner, S. Buecheler, M. Fahlman, F. Gao, H. J. Snaith, Nature 2019, 571, 245.

[48] L. Canil, T. Cramer, B. Fraboni, D. Ricciarelli, D. Meggiolaro, A. Singh, M. Liu, M. Rusu, C. M. Wolff, N. Phung, Q. Wang, D. Neher, T. Unold, P. Vivo, A. Gagliardi, F. De Angelis, A. Abate, Energ. Environ. Sci. 2021, 14, 1429.

[49] Y. Yang, S. Cheng, X. Zhu, S. Li, Z. Zheng, K. Zhao, L. Ji, R. Li, Y. Liu, C. Liu, Q. Lin, N. Yan, Z. Wang, Nat. Energy 2023, 8, 978.

[50] L. Chen, Q. Chen, C. Wang, Y. Li, J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 18281.

[51] H. Hoppe, T. Glatzel, M. Niggemann, A. Hinsch, M. C Lux-Steiner, N. S. Sariciftci, Nano Lett. 2005, 5, 269.

[52] N. Fairley, V. Fernandez, M. Richard-Plouet, C. Guillot-Deudon, J. Walton, E. Smith, D. Flahaut, M. Greiner, M. Biesinger, S. Tougaard, D. Morgan, J. Baltrusaitis, Appl. Surf. Sci. Adv. 2021, 5, 100112.

[53] E. Hoque, J. A. DeRose, B. Bhushan, K. W. Hipps, Ultramicroscopy 2009, 109, 1015.

[54] C. R. Brundle, B. V. Crist, P. S. Bagus, J. Vac. Sci. Technol. A 2021, 39, 63206.

[55] NIST Standard Reference Database 71 | NIST.

[56] S. Tanuma, C. J. Powell, D. R. Penn, Surf. Interface Anal. 1994, 21, 165.

[57] A. Laforgue, T. Addou, D. Bélanger, Langmuir 2005, 21, 6855.

[58] E. J Juarez-Perez, Z. Hawash, S. R. Raga, L. K. Ono, Y. B. Qi, Energ. Environ. Sci. 2016, 9, 3406.

[59] E. J Juarez-Perez, L. K. Ono, M. Maeda, Y. Jiang, Z. Hawash, Y. B. Qi, J. Mater. Chem. A Mater. 2018, 6, 9604.

[60] M. Gao, X. Xu, H. Tian, P. Ran, Z. Jia, Y. Su, J. Hui, X. Gan, S. Zhao, H. Zhu, H. Lv, Y. “Michael”Yang, J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 4015.

[61] T. Wu, X. Xu, L. K. Ono, T. Guo, S. Mariotti, C. Ding, S. Yuan, C. Zhang, J. Zhang, K. Mitrofanov, Q. Zhang, S. Raj, X. Liu, H. Segawa, P. Ji, T. Li, R. Kabe, L. Han, A. Narita, Y. B. Qi, Adv. Mater. 2023, 35, 2300169.

[62] T. Bu, L. K. Ono, J. Li, J. Su, G. Tong, W. Zhang, Y. Liu, J. Zhang, J. Chang, S. Kazaoui, F. Huang, Y. B. Cheng, Y. B. Qi, Nat. Energy 2022, 7, 528.

[63] B. Abdollahi Nejand, D. B. Ritzer, H. Hu, F. Schackmar, S. Moghadamzadeh, T. Feeney, R. Singh, F. Laufer, R. Schmager, R. Azmi, M. Kaiser, T. Abzieher, S. Gharibzadeh, E. Ahlswede, U. Lemmer, B. S. Richards, U. W. Paetzold, Nat. Energy 2022, 7, 620.

[64] J. Zeng, L. Bi, Y. Cheng, B. Xu, A. K. Y. Jen, Nano Res. Energy 2022, 1, e9120004.

[65] J. Dagar, M. Fenske, A. Al-Ashouri, C. Schultz, B. Li, H. Köbler, R. Munir, G. Parmasivam, J. Li, I. Levine, A. Merdasa, L. Kegelmann, H. Näsström, J. A. Marquez, T. Unold, D. M. Többens, R. Schlatmann, B. Stegemann, A. Abate, S. Albrecht, E. Unger, ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, 13022.

[66] E. Li, E. Bi, Y. Wu, W. Zhang, L. Li, H. Chen, L. Han, H. Tian, W.-H. Zhu, E. Li, Y. Wu, W. Zhang, L. Li, H. Tian, W. Zhu, E. Bi, H. Chen, L. Han, Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1909509.

[67] H. Cheng, Y. Li, Y. Zhong, Mater. Chem. Front. 2023, 7, 3958.

[68] Y. Yang, Y. Wang, Z. Qu, K. Zhang, T. Liang, S. Chen, W. Lv, F. Min, Y. Chen, Y. Qiao, Y. Song, Angew. Chem. 2023, 62, e202300971.

[69] T. Wu, S. Mariotti, P. Ji, L. K. Ono, T. Guo, I. N. Rabehi, S. Yuan, J. Zhang, C. Ding, Z. Guo, Y. B. Qi, Adv. Funct. Mater. 2024, 2316500.

[70] R. Guo, X. Zhang, X. Zheng, L. Li, M. Li, Y. Zhao, S. Zhang, L. Luo, S. You, W. Li, Z. Gong, R. Huang, Y. Cui, Y. Rong, H. Zeng, X. Li, R. Guo, X. Zhang, X. Zheng, L. Li, M. Li, Y. Zhao, S. Zhang, L. Luo, S. You, W. Li, Y. Rong, H. Zeng, X. Li, Z. Gong, R. Huang, Y. Cui, Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2211955.

[71] Y. Gao, C. Liu, Y. Xie, R. Guo, X. Zhong, H. Ju, L. Qin, P. Jia, S. Wu, R. E. I. Schropp, Y. Mai, Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2202287.

[72] S. Chen, X. Dai, S. Xu, H. Jiao, L. Zhao, J. Huang, Science 2021, 373, 902.

[73] S. Liu, V. P. Biju, Y. B. Qi, W. Chen, Z. Liu, NPG Asia Mater. 2023, 15, 27.

[74] X. Zhang, W. Qiu, S. Apergi, S. Singh, P. Marchezi, W. Song, C. Sternemann, K. Elkhouly, D. Zhang, A. Aguirre, T. Merckx, A. Krishna, Y. Shi, A. Bracesco, C. van Helvoirt, F. Bens, V. Zardetto, J. D’Haen, A. Yu, G. Brocks, T. Aernouts, E. Moons, S. Tao, Y. Zhan, Y. Kuang, J. Poortmans, ACS Energy Lett. 2023, 8, 2532.

[75] S. Li, X. Wang, H. Li, J. Fang, D. Wang, G. Xie, D. Lin, S. He, L. Qiu, Small 2023, 19, 2301110.

[76] A. Sun, C. Tian, R. Zhuang, C. Chen, Y. Zheng, X. Wu, C. Tang, Y. Liu, Z. Li, B. Ouyang, J. Du, Z. Li, J. Cai, J. Chen, X. Wu, Y. Hua, C. C. Chen, Adv. Energy Mater. 2024, 14, 2303941.

RIGHTS & PERMISSIONS

2024 The Author(s). Energy & Environmental Materials published by John Wiley & Sons Australia, Ltd on behalf of Zhengzhou University.