Fast and Balanced Charge Transport Enabled by Solution-Processed Metal Oxide Layers for Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells

Abstract

Metal oxide charge transport materials are preferable for realizing long-term stable and potentially low-cost perovskite solar cells (PSCs). However, due to some technical difficulties (e.g., intricate fabrication protocols, high-temperature heating process, incompatible solvents, etc.), it is still challenging to achieve efficient and reliable all-metal-oxide-based devices. Here, we developed efficient inverted PSCs (IPSCs) based on solution-processed nickel oxide (NiO_x) and tin oxide (SnO₂) nanoparticles, working as hole and electron transport materials respectively, enabling a fast and balanced charge transfer for photogenerated charge carriers. Through further understanding and optimizing the perovskite/metal oxide interfaces, we have realized an outstanding power conversion efficiency (PCE) of 23.5% (the bandgap of the perovskite is 1.62 eV), which is the highest efficiency among IPSCs based on all-metal-oxide charge transport materials. Thanks to these stable metal oxides and improved interface properties, ambient stability (retaining 95% of initial PCE after 1 month), thermal stability (retaining 80% of initial PCE after 2 weeks) and light stability (retaining 90% of initial PCE after 1000 hours aging) of resultant devices are enhanced significantly. In addition, owing to the low-temperature fabrication procedures of the entire device, we have obtained a PCE of over 21% for flexible IPSCs with enhanced operational stability.

Keywords

fast and balanced charge transfer / inverted perovskite solar cells / long-term stability / low-temperature processing / metal oxides

References

[1] N.-G. Park , K. Zhu , Nat. Rev. Mater. 2020, 5, 333.

[2] Y. Deng , S. Xu , S. Chen , X. Xiao , J. Zhao , J. Huang , Nat. Energy 2021, 6, 633.

[3] Q. Jiang , J. Tong , Y. Xian , R. A. Kerner , S. P. Dunfield , C. Xiao , R. A. Scheidt , D. Kuciauskas , X. Wang , M. P. Hautzinger , R. Tirawat , M. C. Beard , D. P. Fenning , J. J. Berry , B. W. Larson , Y. Yan , K. Zhu , Nature 2022, 611, 278.

[4] H. Chen , S. Teale , B. Chen , Y. Hou , L. Grater , T. Zhu , K. Bertens , S. M. Park , H. R. Atapattu , Y. Gao , M. Wei , A. K. Johnston , Q. Zhou , K. Xu , D. Yu , C. Han , T. Cui , E. H. Jung , C. Zhou , W. Zhou , A. H. Proppe , S. Hoogland , F. Laquai , T. Filleter , K. R. Graham , Z. Ning , E. H. Sargent , Nat. Photon. 2022, 16, 352.

[5] M. Degani , Q. An , M. Albaladejo-Siguan , Y. J. Hofstetter , C. Cho , F. Paulus , G. Grancini , Y. Vaynzof , Sci. Adv. 2021, 7, eabj7930.

[6] Z. Li , B. Li , X. Wu , S. A. Sheppard , S. Zhang , D. Gao , N. J. Long , Z. Zhu , Science 2022, 376, 416.

[7] R. Azmi , E. Ugur , A. Seitkhan , F. Aljamaan , A. S. Subbiah , J. Liu , G. T. Harrison , M. I. Nugraha , M. K. Eswaran , M. Babics , Y. Chen , F. Xu , T. G. Allen , A. U. Rehman , C. L. Wang , T. D. Anthopoulos , U. Schwingenschlogl , M. De Bastiani , E. Aydin , S. De Wolf , Science 2022, 376, 73.

[8] X. Li , W. Zhang , X. Guo , C. Lu , J. Wei , J. Fang , Science 2022, 375, 434.

[9] S. Chen , X. Dai , S. Xu , H. Jiao , L. Zhao , J. Huang , Science 2021, 373, 902.

[10] X. Luo , Z. Shen , Y. Shen , Z. Su , X. Gao , Y. Wang , Q. Han , L. Han , Adv. Mater. 2022, 34, 2202100.

[11] X. Lin , D. Cui , X. Luo , C. Zhang , Q. Han , Y. Wang , L. Han , Energ. Environ. Sci. 2020, 13, 3823.

[12] J. Príncipe , V. C. M. Duarte , L. Andrade , Energ. Technol. 2022, 10, 2100952.

[13] Q. Cao , Y. Li , H. Zhang , J. Yang , J. Han , T. Xu , S. Wang , Z. Wang , B. Gao , J. Zhao , X. Li , X. Ma , S. M. Zakeeruddin , W. E. I. Sha , X. Li , M. Grätzel , Sci. Adv. 2021, 7, eabg0633.

[14] E. H. Jung , N. J. Jeon , E. Y. Park , C. S. Moon , T. J. Shin , T.-Y. Yang , J. H. Noh , J. Seo , Nature 2019, 567, 511.

[15] D. Zhao , Z. Zhu , M.-Y. Kuo , C.-C. Chueh , A. K.-Y. Jen , Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 8999.

[16] A. F. Akbulatov , L. A. Frolova , M. P. Griffin , I. R. Gearba , A. Dolocan , D. A. Vanden Bout , S. Tsarev , E. A. Katz , A. F. Shestakov , K. J. Stevenson , P. A. Troshin , Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1700476.

[17] J. H. Noh , S. H. Im , J. H. Heo , T. N. Mandal , S. I. Seok , Nano Lett. 2013, 13, 1764.

[18] J. H. Kim , P.-W. Liang , S. T. Williams , N. Cho , C.-C. Chueh , M. S. Glaz , D. S. Ginger , A. K.-Y. Jen , Adv. Mater. 2015, 27, 695.

[19] D. Ouyang , Z. Huang , W. C. Choy , Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1804660.

[20] J. You , L. Meng , T.-B. Song , T.-F. Guo , Y. Yang , W.-H. Chang , Z. Hong , H. Chen , H. Zhou , Q. Chen , Y. Liu , N. De Marco , Y. Yang , Nat. Nanotechnol. 2015, 11, 75.

[21] X. Hu , C. Liu , Z. Zhang , X. F. Jiang , J. Garcia , C. Sheehan , L. Shui , S. Priya , G. Zhou , S. Zhang , Adv. Sci. 2020, 7, 2001285.

[22] Y. Hou , X. Du , S. Scheiner , D. P. McMeekin , Z. Wang , N. Li , M. S. Killian , H. Chen , M. Richter , I. Levchuk , Science 2017, 358, 1192.

[23] M. M. Tepliakova , A. N. Mikheeva , L. A. Frolova , A. G. Boldyreva , A. Elakshar , A. V. Novikov , S. A. Tsarev , M. I. Ustinova , O. R. Yamilova , A. G. Nasibulin , S. M. Aldoshin , K. J. Stevenson , P. A. Troshin , J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11, 5563.

[24] S. Chatterjee , A. J. Pal , J. Phys. Chem. C 2016, 120, 1428.

[25] P. Schulz , J. O. Tiepelt , J. A. Christians , I. Levine , E. Edri , E. M. Sanehira , G. Hodes , D. Cahen , A. Kahn , ACS Appl. Mater. Interfaces 2016, 8, 31491.

[26] T. Wu , L. K. Ono , R. Yoshioka , C. Ding , C. Zhang , S. Mariotti , J. Zhang , K. Mitrofanov , X. Liu , H. Segawa , R. Kabe , L. Han , Y. Qi , Energ. Environ. Sci. 2022, 15, 4612.

[27] W. Nie , H. Tsai , J. C. Blancon , F. Liu , C. C. Stoumpos , B. Traore , M. Kepenekian , O. Durand , C. Katan , S. Tretiak , Adv. Mater. 2018, 30, 1703879.

[28] S. Zhumagali , F. H. Isikgor , P. Maity , J. Yin , E. Ugur , M. De Bastiani , A. S. Subbiah , A. J. Mirabelli , R. Azmi , G. T. Harrison , J. Troughton , E. Aydin , J. Liu , T. Allen , A. U. Rehman , D. Baran , O. F. Mohammed , S. De Wolf , Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2101662.

[29] Y.-H. Seo , I. H. Cho , S.-I. Na , J. Alloys Compd. 2019, 797, 1018.

[30] E. Aydin , J. Troughton , M. De Bastiani , E. Ugur , M. Sajjad , A. Alzahrani , M. Neophytou , U. Schwingenschlögl , F. Laquai , D. Baran , S. De Wolf , ACS Appl. Energy Mater. 2018, 1, 6227.

[31] N. Phung , M. Verheijen , A. Todinova , K. Datta , M. Verhage , A. AlAshouri , H. Köbler , X. Li , A. Abate , S. Albrecht , M. Creatore , ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 2166.

[32] K. Wang , C. Wu , Y. Hou , D. Yang , T. Ye , J. Yoon , M. Sanghadasa , S. Priya , Energ. Environ. Sci. 2020, 13, 3412.

[33] H. Min , D. Y. Lee , J. Kim , G. Kim , K. S. Lee , J. Kim , M. J. Paik , Y. K. Kim , K. S. Kim , M. G. Kim , T. J. Shin , S. Il Seok , Nature 2021, 598, 444.

[34] M. Kim , J. Jeong , H. Lu , T. K. Lee , F. T. Eickemeyer , Y. Liu , I. W. Choi , S. J. Choi , Y. Jo , H.-B. Kim , S.-I. Mo , Y.-K. Kim , H. Lee , N. G. An , S. Cho , W. R. Tress , S. M. Zakeeruddin , A. Hagfeldt , J. Y. Kim , M. Grätzel , D. S. Kim , Science 2022, 375, 302.

[35] K. Xiao , R. Lin , Q. Han , Y. Hou , Z. Qin , H. T. Nguyen , J. Wen , M. Wei , V. Yeddu , M. I. Saidaminov , Y. Gao , X. Luo , Y. Wang , H. Gao , C. Zhang , J. Xu , J. Zhu , E. H. Sargent , H. Tan , Nat. Energy 2020, 5, 870.

[36] J. J. Yoo , G. Seo , M. R. Chua , T. G. Park , Y. Lu , F. Rotermund , Y.-K. Kim , C. S. Moon , N. J. Jeon , J.-P. Correa-Baena , V. Bulovi c , S. S. Shin , M. G. Bawendi , J. Seo , Nature 2021, 590, 587.

[37] J. Cao , B. Wu , R. Chen , Y. Wu , Y. Hui , B.-W. Mao , N. Zheng , Adv. Mater. 2018, 30, 1705596.

[38] R. Azmi , S. Hwang , W. Yin , T.-W. Kim , T. K. Ahn , S.-Y. Jang , ACS Energy Lett. 2018, 3, 1241.

[39] G. Divitini , S. Cacovich , F. Matteocci , L. Cinà , A. Di Carlo , C. Ducati , Nat. Energy 2016,

[40] P. Zhang , J. Wu , T. Zhang , Y. Wang , D. Liu , H. Chen , L. Ji , C. Liu , W. Ahmad , Z. D. Chen , S. Li , Adv. Mater. 2018, 30, 1703737.

[41] Y. Wang , C. Duan , J. Li , W. Han , M. Zhao , L. Yao , Y. Wang , C. Yan , T. Jiu , ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 20128.

[42] Z. Zhu , Y. Bai , X. Liu , C.-C. Chueh , S. Yang , A. K.-Y. Jen , Adv. Mater. 2016, 28, 6478.

[43] A. Hultqvist , T. J. Jacobsson , S. Svanström , M. Edoff , U. B. Cappel , H. Rensmo , E. M. J. Johansson , G. Boschloo , T. Törndahl , ACS Appl. Energy Mater. 2021, 4, 510.

[44] Y. Kato , H. Fujiwara , Hybrid Perovskite Solar Cells,John Wiley& Sons, New York, 2021, 563.

[45] K. H. L. Zhang , K. Xi , M. G. Blamire , R. G. Egdell , J. Phys. Condens. Matter 2016, 28, 383002.

[46] S. Lany , J. Osorio-Guill en , A. Zunger , Phys. Rev. B 2007, 75, 241203.

[47] J. Zhang , X. Hu , H. Li , K. Ji , B. Li , X. Liu , Y. Xiang , P. Hou , C. Liu , Z. Wu , Y. Shen , S. D. Stranks , S. R. P. Silva , H.-M. Cheng , W. Zhang , Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2104396.

[48] Q. He , K. Yao , X. Wang , X. Xia , S. Leng , F. Li , ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 41887.

[49] K. Yao , F. Li , Q. He , X. Wang , Y. Jiang , H. Huang , A. K. Y. Jen , Nano Energy 2017, 40, 155.

[50] J. W. Jung , C.-C. Chueh , A. K.-Y. Jen , Adv. Mater. 2015, 27, 7874.

[51] A. Al-Ashouri , A. Magomedov , M. Roß , M. Jo st , M. Talaikis , G. Chistiakova , T. Bertram , J. A. M arquez , E. Köhnen , E. Kasparavi cius , S. Levcenco , L. Gil-Escrig , C. J. Hages , R. Schlatmann , B. Rech , T. Malinauskas , T. Unold , C. A. Kaufmann , L. Korte , G. Niaura , V. Getautis , S. Albrecht , Energ. Environ. Sci. 2019, 12, 3356.

[52] L. Li , Y. Wang , X. Wang , R. Lin , X. Luo , Z. Liu , K. Zhou , S. Xiong , Q. Bao , G. Chen , Y. Tian , Y. Deng , K. Xiao , J. Wu , M. I. Saidaminov , H. Lin , C.-Q. Ma , Z. Zhao , Y. Wu , L. Zhang , H. Tan , Nat. Energy 2022, 7, 708.

[53] C. Altinkaya , E. Aydin , E. Ugur , F. H. Isikgor , A. S. Subbiah , M. De Bastiani , J. Liu , A. Babayigit , T. G. Allen , F. Laquai , A. Yildiz , S. De Wolf , Adv. Mater. 2021, 33, 2005504.

[54] S. M. Mortuza , S. Banerjee , J. Chem. Phys. 2012, 137, 244308.

[55] J. Xiong , N. Liu , X. Hu , Y. Qi , W. Liu , J. Dai , Y. Zhang , Z. Dai , X. Zhang , Y. Huang , Z. Zhang , Q. Dai , J. Zhang , Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2201787.

[56] A. R. M. Alghamdi , M. Yanagida , Y. Shirai , G. G. Andersson , K. Miyano , ACS Omega 2022, 7, 12147.

[57] X. Liu , Y. Wang , F. Xie , X. Yang , L. Han , ACS Energy Lett. 2018, 3, 1116.

[58] J. P. Correa Baena , L. Steier , W. Tress , M. Saliba , S. Neutzner , T. Matsui , F. Giordano , T. J. Jacobsson , A. R. Srimath Kandada , S. M. Zakeeruddin , A. Petrozza , A. Abate , M. K. Nazeeruddin , M. Grätzel , A. Hagfeldt , Energ. Environ. Sci. 2015, 8, 2928.

[59] Z. Song , W. Bi , X. Zhuang , Y. Wu , B. Zhang , X. Chen , C. Chen , Q. Dai , H. Song , Solar RRL 2020, 4, 1900266.

[60] S. Zhang , M. Stolterfoht , A. Armin , Q. Lin , F. Zu , J. Sobus , H. Jin , N. Koch , P. Meredith , P. L. Burn , D. Neher , ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 21681.

[61] W. Ke , D. Zhao , C. Xiao , C. Wang , A. J. Cimaroli , C. R. Grice , M. Yang , Z. Li , C.-S. Jiang , M. Al-Jassim , K. Zhu , M. G. Kanatzidis , G. Fang , Y. Yan , J. Mater. Chem. A 2016, 4, 14276.

[62] K. Kanai , K. Akaike , K. Koyasu , K. Sakai , T. Nishi , Y. Kamizuru , T. Nishi , Y. Ouchi , K. Seki , Appl. Phys. A 2009, 95, 309.

[63] L. Zuo , Q. Chen , N. De Marco , Y.-T. Hsieh , H. Chen , P. Sun , S.-Y. Chang , H. Zhao , S. Dong , Y. Yang , Nano Lett. 2017, 17, 269.

[64] Y. Vaynzof , D. Kabra , L. Zhao , P. K. H. Ho , A. T.-S. Wee , R. H. Friend , Appl. Phys. Lett. 2010, 97, 033309.

[65] D. Glowienka , Y. Galagan , Adv. Mater. 2022, 34, 2105920.

[66] Y. Zhong , M. Hufnagel , M. Thelakkat , C. Li , S. Huettner , Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908920.

[67] Z. Zhu , Q. Xue , H. He , K. Jiang , Z. Hu , Y. Bai , T. Zhang , S. Xiao , K. Gundogdu , B. R. Gautam , H. Ade , F. Huang , K. S. Wong , H.-L. Yip , S. Yang , H. Yan , Adv. Sci. 2016, 3, 1500353.

[68] X. Meng , C. H. Y. Ho , S. Xiao , Y. Bai , T. Zhang , C. Hu , H. Lin , Y. Yang , S. K. So , S. Yang , Nano Energy 2018, 52, 300.

[69] J. Warby , F. Zu , S. Zeiske , E. Gutiérrez-Partida , L. Frohloff , S. Kahmann , K. Frohna , E. Mosconi , E. Radicchi , F. Lang , S. Shah , F. Peña-Camargo , H. Hempel , T. Unold , N. Koch , A. Armin , F. De Angelis , S. D. Stranks , D. Neher , M. Stolterfoht , Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2103567.

[70] T. Leijtens , G. E. Eperon , A. J. Barker , G. Grancini , W. Zhang , J. M. Ball , A. R. S. Kandada , H. J. Snaith , A. Petrozza , Energ. Environ. Sci. 2016, 9, 3472.

[71] B. Roose , Q. Wang , A. Abate , Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1803140.

[72] F. Ebadi , N. Taghavinia , R. Mohammadpour , A. Hagfeldt , W. Tress , Nat. Commun. 2019, 10, 1574.

[73] H. Yu , H.-I. Yeom , J. W. Lee , K. Lee , D. Hwang , J. Yun , J. Ryu , J. Lee , S. Bae , S. K. Kim , J. Jang , Adv. Mater. 2018, 30, 1704825.

[74] Y. Luan , X. Yi , P. Mao , Y. Wei , J. Zhuang , N. Chen , T. Lin , C. Li , J. Wang , iScience 2019, 16, 433.

[75] A. Armin , S. Shoaee , Q. Lin , P. L. Burn , P. Meredith , npj Flex. Electron. 2017, 1, 13.

[76] S. M. Tuladhar , D. Poplavskyy , S. A. Choulis , J. R. Durrant , D. D. C. Bradley , J. Nelson , Adv. Funct. Mater. 2005, 15, 1171.

[77] M. Yavari , X. Liu , T. Webb , K. D. G. I. Jayawardena , Y. Xiang , S. Kern , S. Hinder , T. J. Macdonald , S. R. P. Silva , S. J. Sweeney , W. Zhang , J. Mater. Chem. C 2021, 9, 4367.

[78] Q. Jiang , Y. Zhao , X. Zhang , X. Yang , Y. Chen , Z. Chu , Q. Ye , X. Li , Z. Yin , J. You , Nat. Photon. 2019, 13, 460.

[79] M. M. Mandoc , F. B. Kooistra , J. C. Hummelen , B. D. Boer , P. W. M. Blom , Appl. Phys. Lett. 2007, 91, 263505.

[80] K. Ghaffarzadeh , Barrier Films and Thin Film Encapsulation for Flexible and/ or Organic Electronics 2019-2029 Multi-layer barrier films, thin film encapsulation, ALD, flexible glass and beyond, 2019,

[81] B. Li , Y. Xiang , K. D. G. I. Jayawardena , D. Luo , Z. Wang , X. Yang , J. F. Watts , S. Hinder , M. T. Sajjad , T. Webb , H. Luo , I. Marko , H. Li , S. A. J. Thomson , R. Zhu , G. Shao , S. J. Sweeney , S. R. P. Silva , W. Zhang , Nano Energy 2020, 78, 105249.

[82] X. Yang , D. Luo , Y. Xiang , L. Zhao , M. Anaya , Y. Shen , J. Wu , W. Yang , Y.-H. Chiang , Y. Tu , R. Su , Q. Hu , H. Yu , G. Shao , W. Huang , T. P. Russell , Q. Gong , S. D. Stranks , W. Zhang , R. Zhu , Adv. Mater. , 2021, 33, 2006435.

RIGHTS & PERMISSIONS

2023 The Authors. Energy & Environmental Materials published by John Wiley & Sons Australia, Ltd on behalf of Zhengzhou University.