2023年, 第23卷, 第4期 刊出日期:2023-04-26
    

封面介绍

  • 封面展示了由金属有机框架(MOF)多孔材料制成的混合基质膜(MMMs),用于石油化工领域高效的气体分离和油水分离。这些膜材料代表了近几年分离工程领域取得的重要进展。MOF多孔材料赋予混合基质膜多样性、灵活性以及卓越的分离性能。本期分离材料专题对各种混合基质膜的制备技术进行了全面综述,这些技术将多孔材料与聚合物基质进行复合,以增强界面兼容性且获得平衡-动力学协同的高分离选择性。


  • 全选
    主编寄语
  • 任其龙
    PDF
  • 新闻热点
  • Robert Pollie
    PDF
  • Chris Palmer
    PDF
  • Mitch Leslie
    PDF
  • 观点述评
  • 闫鸿志, 张川, 邵昭, Markus Kraft, 王如竹
    PDF
  • 王大伟, Allyson L. Junker, Mika Sillanpää, 蒋一兰, 魏宗苏
    PDF
  • 庄杰, Tom Gill, Frank E. Löffler, 金明洲, Gary S. Sayler
    PDF
  • Albert Stuart Reece, Gary Kenneth Hulse, 王嵬
    PDF
  • 吴汉明, 郑飞君
    PDF
  • 研究论文
  • 杨子琪, 吴中杰, 白胜博, 应允攀, 杨昊, 赵丹
    PDF

    混合基质膜(MMMs)将多孔材料与聚合物基质结合,因二者的互补性和协同作用,MMMs在气体分离研究领域得到了广泛关注。多孔材料的可调节性和多样性赋予了MMMs可扩展的功能和优异的分离性能。为了充分发挥MMMs的潜力,研究人员专注于多孔填料与聚合物基质的合理匹配,以提高MMMs的
    界面相容性。在本文中,我们重点介绍了利用不同策略,将金属有机框架(MOFs)或金属有机笼(MOCs)与聚合物基质相结合,以制备MMMs的最新进展,并且进一步讨论了MMMs未来发展所面临的机遇和挑战,这将通过合理的材料设计和选择促进MMMs的发展。

  • 咸士凯, 彭俊杰, Haardik Pandey, Timo Thonhauser, 王浩, 李静
    PDF

    开发具有高吸收和选择性的高效吸附剂用于从天然气中分离和回收C2H6和C3H8是一项重要但具有挑战性的任务。在这项工作中,我们证明了高表面极性和合适孔径是协同提高分离性能的两个关键因素,例如,金属有机框架(MOF)-303 和MIL-160(MIL:拉瓦锡材料研究所)都具有一维(1D)开放通道,其具有高密度杂原子和所需的孔径(5~7 Å)。值得注意的是,MOF-303 在298 K和5 kPa 下对C3H8的吸收高达3.38 mmol∙g−1,C3H8/CH4 (5:85, V/V)理想吸附溶液理论(IAST)选择性为5114,在所有已报道的MOF中创下新高。此外,MOF-303 也显示出很高的C2H6吸收能力(在10 kPa 时)和C2H6/CH4 (10:85, V/V)选择性,分别达到1.59 mmol∙g−1和26。与MOF-303 相比,MIL-160 的孔径更大,1D通道内杂原子密度更低,因此其具有明显较低的吸收和选择性,但其值超过了大多数报道的MOF。密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,高表面极性和合适的孔径能协同增强框架对C3H8和C2H6的亲和力,从而产生了对C3H8和C2H6的高负载能力和选择性。在95%的相对湿度(RH)下暴露一个月后,两种MOF均具有显著的湿度稳定性,且结构没有变化。此外,这两种化合物的合成都可以很容易地通过一锅反应来放大规模,从而获得约5 g 的高结晶度样品。最后,通过三元突破性实验、再生试验和循环评价,证明了MOF-303 和MIL-160 作为先进的吸附剂在高效分离C3H8/C2H6/CH4方面的巨大潜力。其优异的分离性能、高稳定性、低成本和良好的可扩展性,是天然气净化和回收C2H6和C3H8的理想吸附剂。

  • 赖丹, 陈富强, 郭立东, 陈俐吭, 陈洁, 杨启炜, 张治国, 杨亦文, 任其龙, 鲍宗必
    PDF

    利用吸附分离技术实现二氧化碳和甲烷的分离是提高天然气品质的一种有效手段。然而,基于热力学分离的吸附剂对二氧化碳往往表现出很强的亲和力,因此再生过程会产生巨大的能耗。相较而言,尽管精准调控吸附剂孔径以实现吸附质扩散速率的显著差异仍具有巨大挑战,动力学分离技术仍是变压吸附(PSA)过程的首选。本文报道了一种用于在亚埃尺度精准调控吸附剂孔径的客体溶剂导向策略,实现了二氧化碳和甲烷的高效动力学分离。基于4,4-(六氟异丙基亚甲基)-双(苯甲酸)和双核铜的轮桨型结构单元,我们构筑了一系列异构的金属有机框架材料。结果表明,得益于周期性扩张和收缩的孔道以及理想的孔径尺寸,CuFMOF·CH3OH(CuFMOF-c)能够有效地捕获二氧化碳并阻碍甲烷的扩散,从而表现出优异的动力学分离性能,其具有极高的动力学选择性(273.5)和平衡-动力学综合选择性(64.2)。分子动力学(MD)模拟阐明了分离机制,固定床穿透实验验证了材料优异的分离性能。

  • 顾佳慧, 瞿周, 张祥宁, 范红玮, 李春喜, Jürgen Caro, 孟洪
    PDF

    水-油界面不平衡是实现油包水乳液破乳的关键。传统膜通常是依赖较高的跨膜压力破坏界面平衡而实现破乳。本文提出了可自然、快速地破坏水-油界面平衡的“接触破乳”的概念,开发了一种对有机组分具有高通量的新型破乳分离膜。具体制备过程分为两步,首先通过真空辅助抽滤法在聚四氟乙烯(PTFE)基底上组装ZIF-8@rGO微球(ZGS)层,再采用聚二甲基硅氧烷(PDMS)交联溶液进行固定化处理。由于ZGS表面为微纳米阶层结构,所制备的ZIF-8@rGO@PDMS/PTFE(ZGPP)膜表面展现出超疏水性特性,当表面活性剂稳定的油包水乳液接触到膜表面时,微纳结构的超疏水膜表面会引起水-油界面不平衡。ZGPP膜对油包水乳液具有良好的分离破乳性能,在0.15 bar(15 kPa)的低跨膜压力下,分离效率可以达到99.57%,通量可达到2254 L·m‒2·h‒1,且对于表面活性剂稳定的纳米级甲苯水乳液(平均液滴尺寸为57 nm)的体系也可以实现破乳分离。“接触破乳”概念的提出有望为开发新一代油包水乳液分离的破乳膜提供新的思路。

  • 睢晓洁, 汪晓东, 蔡诚诚, 马君怡, 杨静, 张雷
    PDF

    抗冻水凝胶可以在零下温度环境中调节内部水分子的冻结行为,从而保持其优异特性(如智能响应性和液体运输)以及拓展其在寒冷条件下的应用。本文开发了一系列具有聚集诱导发光(AIE)活性的抗冻水凝胶,可实现在零下温度的信息加密和解密。通过改变水凝胶内的甜菜碱含量,该水凝胶可呈现出不同的冻结温度(Tf)。当温度高于/低于Tf时,编码于水凝胶内的AIE荧光分子不发射/发射荧光,从而可以实现信息的加密和解密。此外,通过调控水凝胶的冻结程序或者在水凝胶内原位引入具有光热效应的硫化铜纳米颗粒并结合特定的照射条件,可以实现信息的多级加密和解密,从而增强信息的安全性。最后,由于解密的信息图案对温度波动具有不可逆性,因此该具有AIE活性的抗冻水凝胶可作为无需外界供能的防伪标签,用于实时和可视化监测冷冻运输(−80 ℃)过程中生物样本(如间充质干细胞和红细胞)的活性。

  • 谭伟敏, 曹银银, 马晓静, 茹港徽, 李吉春, 张璟, 高燕, 杨佳伦, 黄国英, 颜波, 李健
    PDF

    先天性心脏病(CHD)是婴幼儿死亡的主要原因。基于人工智能的先天性心脏病诊断网络(CHDNet)是一种基于超声心动图视频的二分类模型,用于判别超声心动图视频是否包含心脏缺陷。现有的CHDNet模型表现出与医学专家相当甚至更好的判别性能,但它们在训练集之外的样本上的不可靠性已成为模型部署的关键瓶颈。而这是当前大多数基于AI 诊断方法的共性问题。为了克服这一挑战,本文提出了两种基本机制——贝叶斯推理和动态神经反馈——分别用于衡量和提高人工智能诊断的可靠性。贝叶斯推理允许神经网络模型输出CHD判别的可靠性而不仅仅是单一的判别结果,而动态神经反馈是一个计算神经反馈单元,允许神经网络将知识从输出层反馈给浅层,使神经网络有选择地激活相关神经元。为了评估这两种机制的有效性,我们在包含三种常见CHD 缺陷的4151 个超声心动图视频上训练了CHDNet,并在1037 个超声心动图视频的内部测试集和从其他心血管成像设备新收集的692 个外部视频集上对其进行了测试。每个超声心动图视频对应于一位患者和一次就诊。我们在多种代表性神经网络架构上展示了贝叶斯推理获得的可靠性如何解释和量化神经网络内部和外部测试集之间的性能显著差异,以及尽管输入被噪声破坏或使用外部测试集时,设计的反馈单元如何帮助神经网络保持高精度和可靠性。

  • 吴效科, 黄志超, 曹义娟, 李建, 李志强, 马红丽, 高敬书, 常惠, 张多加, 丛晶, 王宇, 吴奇, Xiaoxiao Han, Pui Wah Jacqueline Chung, Yiran Li, Xu Zheng, Lingxi Chen, Lin Zeng, Astrid Borchert, Hartmut Kuhn, Zi-Jiang Chen, Ernest Hung Yu Ng, Elisabet Stener-Victorin, 张和平, Richard S. Legro, Ben Willem J. Mol, 师咏勇
    PDF

    促排卵是多囊卵巢综合征(PCOS)不孕症的一线治疗方案。卵巢对促排卵治疗的排卵应答差被认为与胰岛素抵抗和高雄激素血症相关。在一个包含1000名PCOS不孕妇女(PCOSAct)的前瞻性队列中,我们开展了一项全外显子联合靶向单核苷酸多态性(SNP)测序以及代谢组学研究。在全基因组水平找出与无排卵显著相关的常见变异和罕见突变,并通过机器学习算法构建排卵预测模型。研究发现,ZNF438基因中标记为rs2994652 (p=2.47×10–8)的常见变异和REC114基因中的一个罕见功能突变(rs182542888,p=5.79×10–6)与促排卵治疗失败显著相关。携带rs2994652 A等位基因和REC114 p.Val101Leu (rs182542888)的PCOS不孕妇女进行促排卵治疗的总排卵率更低(分别为:比值比 (OR)=1.96,95% 置信区间(CI)[1.55~2.49];OR=11.52,95% CI [3.08~43.05]),出现排卵的间隔时间更长(平均56.7天vs.49.0天,p<0.001;78.1天vs.68.6天,p=0.014)。对于rs2994652突变者,L-苯丙氨酸水平升高并与胰岛素抵抗稳态模型(HOMA-IR)指数(r=0.22, p=0.05)和空腹血糖(r=0.33, p=0.003)呈正相关;对于rs182542888突变者,花生四烯酸代谢产物水平下降并与升高的抗苗勒管激素(r=-0.51, p=0.01)和总睾酮(r=-0.71, p=0.02)呈负相关。整合基因变异位点、代谢产物及临床特征的联合预测模型可提高对排卵的预测能力[曲线下面积(AUC)=76.7%]。ZNF438基因的一个常见变异和REC114基因的一个罕见功能突变,以及与二者相关的苯丙氨酸和花生四烯酸代谢物改变,与PCOS女性不孕症的促排卵治疗失败相关。

  • 高宗宇, 刘成栋, 麦康森, 何艮
    PDF

    饲料在动物生长和健康中扮演着重要的角色,然而决定饲料表现的内在机一直是一个所谓的“黑箱”。直到近年来,研究证明营养素能够作为信号分子被细胞和机体感知,并在调控基因表达和代谢活动中起着至关重要的作用。多条分别感知不同营养素的信号通路被发现,营养感知信号调节也已在临床医学中被广泛用于药物开发与疾病控制。然而,在陆生和水产养殖动物中,对主要营养素(蛋白质、糖脂等)的营养感知和代谢调控的研究仍处于起步阶段。因此,我们针对未来在动物营养学中开展营养感知研究可能的研究主题和应用场景提出设想和建议。

  • 吴伟杰, 姜博, 刘瑞玲, 韩延超, 房祥军, 穆宏磊, Mohamed A. Farag, Jesus Simal-Gandara, Miguel A. Prieto, 陈杭君, 萧建波, 郜海燕
    PDF

    表皮蜡质在植物果实生长和贮藏中发挥着重要作用。蜡质是覆盖在果实表皮细胞最外层不溶于水的物质,主要包括超长链脂肪酸(VLCFAs)及其衍生物(酯、初级醇、次级醇、醛、酮等)和三萜。这种复杂的脂类化合物在大多数植物表皮细胞中合成并转运至细胞表面。蜡质不仅有利于果实免受微生物侵染,还能减少果实的机械损伤,从而保持果实的商品价值。迄今为止,关于果实蜡质的研究多集中于采前果实蜡质的变化、功能和调控,而忽略了果实采后贮藏过程中蜡质变化及生物学功能。本文对果实表皮蜡质组成、结构及其代谢调控进行综述。重点阐述影响蜡质组成的采后因素,如贮藏温度、相对湿度(RH)、气体环境、外源激素等,以及蜡质对果实采后品质的影响,包括水分散失、果实软化、生理失调、抗病性等。这些总结可能有助于更好地了解采后果实表皮蜡质变化及其在果实品质保持中的作用。

  • 王乾, 梁曦东, 沈余峰, 刘书明, 左周, 高岩峰
    PDF

    架空输电线路(OTL)一直以来都是电力传输的主要方式。随着输电电压和输电容量的迅速提高,输电杆塔的尺寸也随之增加,造成土地资源的大量占用。考虑到线路复合绝缘子的优异性能,复合横担有望成为这一问题的解决方案。在本文中,作者制备了一个安装有复合横担的全尺寸交流(AC)500 kV输电杆塔,并施加了不同极性的雷电过电压。借助高速相机记录了流注-先导放电的过程,确认了闪络的主要路径。通过测量闪络电压并根据空气密度和湿度对结果进行修正,证实了放电的极性效应。继而,根据杆塔结构和闪络特性计算了杆塔的耐雷水平。基于全尺寸试验的结果与分析,确认了复合横担的可行性,并提出了结构优化方案。

  • 周雅, 李柯君, 梁笙, 曾雪兰, 蔡宴朋, 孟靖, 单钰理, 关大博, 杨志峰
    PDF

    粤港澳大湾区是我国为建设世界级城市群提出的国家战略,其CO2排放趋势、社会经济驱动因素和减排路径对区域经济高质量发展具有重要意义。本研究编制了2000—2019 年粤港澳大湾区CO2排放清单,采用对数平均迪氏指数法探究CO2排放的关键驱动力。结果表明,粤港澳大湾区CO2排放在2017 年后明显放缓,已经与国内生产总值(GDP)增长脱钩。经济增长和能源强度分别是驱动和抑制粤港澳大湾区CO2排放增加的主要因素。能源生产和重工业对粤港澳大湾区CO2排放增长的推动作用降低,服务业正成为主要驱动力。粤港澳大湾区通过产业结构调整和升级实现低碳发展取得了显著成效。深圳和香港的产业升级以及深圳、广州和佛山的技术进步抑制了粤港澳大湾区CO2排放增长。粤港澳大湾区各城市异质性增加了减排指标分配难度和制定区域碳中和路线图的复杂性。本研究提出了粤港澳大湾区城市分级减排策略和碳达峰、碳中和建议,为制定粤港澳大湾区城市碳达峰和碳中和行动方案以及其他城市和地区的低碳发展提供了科学依据。

  • 程思凯, 钱杰书, 张孝林, 鲁振达, 潘丙才
    PDF

    纳米技术为深度水处理提供了新的机遇。然而,高活性超微(<5 nm)纳米颗粒材料的大规模生产仍存在挑战,且超微材料在实际水处理中也存在操作困难等问题,阻碍了纳米技术在水污染控制领域的推广应用。针对这些问题,我们提出了一种简便的解决方法,即以商用凝胶型离子交换树脂N201 为载体合成超微纳米颗粒。N201 是一种季铵化的毫米级聚(苯乙烯二乙烯基苯共聚)小球。在N201 中通过简单的浸渍-沉淀获得了水合氧化铁(HFO)、水合氧化锰(HMO)、硫化镉(CdS)和零价铁(ZVI)等纳米颗粒,所有纳米颗粒的尺寸都小于5 nm。中试生产表明该合成方法方便放大,并制备了大量亚5 nm HFO颗粒。关于超微纳米颗粒的合成机理,我们认为每个在水中溶胀的N201 小球内都包含连续均匀水相,使反应物可快速地扩散到树脂球内部(7 s 内从小球表面扩散到中心),从而实现纳米颗粒的爆发成核,形成超窄尺寸分布的晶核。此外,交联聚合物链间还可形成狭窄的孔隙(直径<5 nm),可防止在其中形成的纳米颗粒过度生长。由于N201 载体具有毫米级尺寸,所制备的复合纳米材料可方便用于连续流装置中。批次实验和柱吸附测试表明,超微HFO颗粒对As(III/V)的吸附性能比约17 nm的HFO显著增强。本研究有望进一步促进纳米技术在实际水处理中的推广应用。

  • 胡鹏飞, 梁国华, 陆贵文, 潘咏梅, 郑少勇
    PDF

    本文研究了两种新型极化和方向图分集玻璃介质谐振器天线(DRA),均适用于三频段(2.4 GHz、5.2 GHz和5.8 GHz)无线保真(WiFi)应用。通过比较这两种分集DRA以及一种新的空间分集玻璃DRA,研究了哪种类型的分集天线最适合WiFi 路由器应用。同时,将这三种分集玻璃DRA还与商用空间分集单极子对进行了比较,以衡量玻璃DRA在WiFi 路由器应用中的性能。本文在极化分集天线中,提出了双端口馈电方案来激发不同的DRA模式。DRA模式的频率通过使用阶梯形DRA进行调谐。在方向图分集设计中,引入了堆叠DRA来拓宽锥形和宽边辐射模式的带宽。实验制作了这三种新型分集天线,并测量了三种分集玻璃天线和参考空间分集单极天线的误码率(BER),并对结果进行了比较和讨论。结果表明,极化分集全向DRA的误码率最为稳定。

  • 苗佳麒, 张铁山, 李根, 郭栋, 孙思琦, 谭蓉, 史家海, 申亚京
    PDF

    鞭毛和纤毛独特的运动模式(如鞭毛的平面/螺旋波形式推进和纤毛的二维/三维不对称搏动)在众多生物的生命活动中起到至关重要的作用,这也启发了诸多仿生设计,尤其对于微型机器人系统。然而,与自然界中微生物能够从统一化的9 + 2 轴丝生物结构中进化出多种运动模式不同的是,当前的仿生学仍然没有有效的工程策略去实现这样的智慧。在此,我们通过研究鞭毛和纤毛的内部结构及其内在驱动机制,推导出了一个统一的物理模型来描述微管弯曲及其所构建的宏观鞭毛/纤毛运动。基于该模型,我们进而提出了基于三通道的管状驱动概念,并相应地通过杆嵌入铸造工艺制造了一个三通道的管状驱动器。通过编程不同通道的驱动模式,这一管状驱动器不仅可以再现自然界中多样的二维及三维鞭毛/纤毛运动,还可以延展出更多的非对称纤毛搏动模式以实现低雷诺数下的有效推进。该研究加深了我们对微生物推进机制的理解,为仿生系统的设计提供了新灵感,并有望在广泛的工程领域中寻找到重要的应用场景。

  • 赵明志, 韦辉亮, 茅仪铭, 张长东, 刘婷婷, 廖文和
    PDF

    熔池特征对激光粉末床熔融(PBF)的打印质量有显著影响,打印参数和熔池尺寸的定量预测对LPBF中复杂过程的智能控制至关重要。然而由于高度非线性,打印参数和熔池尺寸的双向预测一直极具挑战。为了解决此问题,本工作融合典型实验、机理模型和深度学习研究激光PBF过程中关键参数和熔池特性的正向和逆向预测。实验提供基础数据,机理模型显著增强数据集,多层感知器(MLP)深度学习模型则根据实验和机理模型构建的数据集预测熔池尺寸和工艺参数。结果表明可以实现熔池尺寸和工艺参数的双向预测,最高预测准确率接近99.9%,平均预测准确率超过90.0%。此外,MLP模型的预测准确率与数据集的特征密切相关,即数据集的可学习性对预测准确率有至关重要的影响。通过机理模型增强数据集后的最高预测精度为97.3%,而仅使用实验数据集时的最高预测精度只有68.3%。MLP模型的预测准确率在很大程度上取决于数据集的质量。研究结果表明使用MLP进行复杂相关性的双向预测对于激光PBF是可行的,本工作为选定智能增材制造的工艺条件和结果提供了一个新颖而实用的框架。